Xác định độ phóng xạ trong đá granit

gười thầy đã truyền cho em nhiệt tình nghiên cứu khoa học, kiến thức chuyên mơn, đĩng gĩp những ý kiến và kinh nghiệm quý báu, những động viên và chỉ bảo tận tình. TS. Thái Khắc Định, người thầy đã định hướng, chỉ bảo và tạo cho em lịng tự tin trong thời gian thực hiện luận văn. Quý thầy, cơ khoa Vật Lý trường ĐH Sư phạm TP HCM đã truyền đạt cho em những kiến thức bổ ích, để mai đây em vững bước vào đời. Các thầy và các anh chị phịng An tồn bức xạ và mơi trường – Trung tâm hạt nhân TP HCM đã chỉ bảo và tạo mọi điều kiện thuận lợi cho em trong quá trình thực nghiệm tại Trung tâm. Các bạn lớp Lý K30, đặc biệt là bạn Nguyễn Thị Yến Duyên, Lê Bá Mạnh Hùng, Dương Thế Cường đã tận tình giúp đỡ, động viên mình trong suốt thời gian thực hiện luận văn. Xin gửi lời tri ân đến bố mẹ và gia đình vì tình yêu thương và những hi sinh mà mọi người đã dành cho con. Lê Thị Lụa PHẦN NỘI DUNG Chương 1 TỔNG QUAN VẤN ĐỀ NGHIÊN CỨU 1.1. Vài nét về hiện tượng phĩng xạ Phĩng xạ là một hiện tượng tự nhiên xuất hiện từ thuở khai thiên lập địa, nhưng đã bị bỏ quên cho đến năm 1896 khi Henri Becquerel tình cờ phát hiện các bức xạ từ muối của uranium. Sau đĩ, năm 1899 Pierre và Marrie Curie tìm ra hai chất phĩng xạ mới là polonium và radium. Năm 1934, Frederic Jiolot và Iren Curie tạo ra các đồng vị phĩng xạ nhân tạo của phospho và nitrogen. Phát minh này đã mở ra một kỷ nguyên của phĩng xạ nhân tạo. Theo định nghĩa [2], phĩng xạ là biến đổi tự xảy ra của hạt nhân nguyên tử, đưa đến sự thay đổi trạng thái hoặc bậc số nguyên tử hoặc số khối của hạt nhân. Khi chỉ cĩ sự thay đổi trạng thái xảy ra, hạt nhân sẽ phát ra tia gamma mà khơng biến đổi thành hạt nhân khác, khi bậc số nguyên tử thay đổi sẽ biến hạt nhân này thành hạt nhân của nguyên tử khác, khi chỉ cĩ số khối thay đổi hạt nhân sẽ biến thành đồng vị khác của nĩ. Các cơng trình nghiên cứu thực nghiệm về hiện tượng phĩng xạ đã xác nhận sản phẩm phân rã phĩng xạ của hạt nhân gồm: + Tia alpha: là chùm các hạt tích điện dương, bị lệch trong điện trường và từ trường, dễ bị các lớp vật chất mỏng hấp thụ. Về bản chất, tia alpha là chùm các hạt nhân của nguyên tử Helium ( ). He24 + Tia beta: cũng bị lệch trong điện trường và từ trường, cĩ khả năng xuyên sâu hơn tia alpha. Về bản chất, tia beta là các electron ( ) hoặc các positron ( ).   + Tia gamma: khơng chịu tác dụng của điện trường và từ trường, cĩ khả năng xuyên sâu vào vật chất. Về bản chất, tia gamma là các photon cĩ năng lượng cao. 1.2. Nguồn gốc phĩng xạ Phĩng xạ cĩ ở khắp mọi nơi: trong đất, nước, khơng khí, thực phẩm, vật liệu xây dựng, kể cả con người - một sản phẩm của mơi trường. Nguồn phĩng xạ được chia làm hai loại: nguồn phĩng xạ tự nhiên và nguồn phĩng xạ nhân tạo. 3 Nguồn phĩng xạ tự nhiên là các chất đồng vị phĩng xạ cĩ mặt trên trái đất, trong nước hay trong bầu khí quyển. Nguồn phĩng xạ nhân tạo do con người chế tạo bằng cách chiếu các chất trong lị phản ứng hạt nhân hay máy gia tốc. Hình 1 [23]: Nền phĩng xạ 1.2.1 Các nguồn phĩng xạ tự nhiên Các nguồn phĩng xạ tự nhiên gồm hai nhĩm: nhĩm các đồng vị phĩng xạ nguyên thủy - cĩ từ khi tạo thành trái đất và vũ trụ - nhĩm các đồng vị phĩng xạ cĩ nguồn gốc từ vũ trụ - được tia vũ trụ tạo ra. 1.2.1.1 Nhĩm đồng vị phĩng xạ nguyên thủy Phơng phĩng xạ trên trái đất gồm các nhân phĩng xạ tồn tại cả trước và khi trái đất được hình thành. Chúng cĩ chu kỳ bán rã ít nhất khoảng vài triệu năm, gồm cĩ uranium, thorium và con cháu của chúng, cùng với một số nguyên tố phĩng xạ khác tạo thành bốn họ phĩng xạ cơ bản: họ Thorium (4n); họ Uranium (4n+2); họ Actinium (4n+3) và họ phĩng xạ nhân tạo Neptunium (4n+1). Th232 U238 241 U235 Pu Các đặc điểm của 3 họ phĩng xạ tự nhiên: + Thành viên thứ nhất là đồng vị phĩng xạ sống lâu với thời gian bán rã được dùng để tính tuổi mẫu vật địa chất. + Mỗi họ đều cĩ một thành viên dưới dạng khí phĩng xạ, chúng là các đồng vị khác nhau của nguyên tố Radon: trong họ Uranium là (radon); trong họ Thorium là (thoron); trong họ Actinium là (actinon). Trong họ phĩng xạ nhân tạo Neptunium khơng cĩ thành viên khí phĩng xạ. Ra22286 Rn22086 Rn 219 86 + Sản phẩm cuối cùng trong mỗi họ phĩng xạ tự nhiên đều là chì: Pb206 trong họ Uranium, trong họ Actinium và trong họ Thorium. Trong Pb207 Pb208 4 Bi209 Ngồi các đồng vị phĩng xạ trong 4 họ phĩng xạ cơ bản trên, trong tự nhiên cịn tồn tại một số đồng vị phĩng xạ với số nguyên tử thấp. Một trong các đồng vị phĩng xạ tự nhiên là K40 , rất phổ biến trong mơi trường (hàm lượng K trong đất đá là 27 g/kg và trong đại dương ~380 mg/lít), trong thực vật, động vật và cơ thể người (hàm lượng K trung bình trong cơ thể người khoảng 1,7 g/kg). Hình 2: Họ Thorium (4n) Ký hiệu: Phân rã Beta Phân rã Alpha 232 230 228 226 224 222 218 220 216 214 212 210 208 89 88 87 86 85 84 83 82 8190 5 92 91 90 89 88 87 86 85 84 83 82 81 235 233 231 229 227 225 223 221 219 217 215 213 211 209 207 Hình 3: Họ Actinium (4n+3) 6 92 91 90 89 88 87 86 85 84 83 82 238 236 234 232 230 228 226 224 222 220 218 216 214 212 210 208 206 Hình 4: Họ Uranium (4n+2) Một đồng vị phĩng xạ tự nhiên quan trọng khác là với chu kỳ bán rã 5600 năm. là kết quả của biến đổi hạt nhân do các tia vũ trụ bắn phá hạt nhân . Trước khi xuất hiện bom hạt nhân, hàm lượng tổng cộng của trong khí quyển khoảng 1,5.10 C14 2 C14 N14 C14 11 MBq (4MCi), trong thực vật khoảng 4,8.1011 MBq (13MCi), trong đại dương khoảng 9.1012 MBq (240 MCi). Việc thử nghiệm vũ khí hạt nhân làm tăng đáng kể hàm lượng . Cho đến năm 1960, tất cả các vụ thử nghiệm vũ khí hạt nhân đã thải ra khí quyển khoảng 1,1.10 C14 11 MBq (3MCi). Cacbon phĩng xạ tồn tại trong khí quyển dưới dạng khíCO , đi vào cơ thể động 7 vật qua quá trình hơ hấp và vào thực vật qua quá trình quang hợp nên được sử dụng để đánh giá tuổi các mẫu khảo cổ vật liệu hữu cơ thơng qua các số liệu hoạt độ riêng của chúng. C14 Các đồng vị phĩng xạ cĩ nguồn gốc tự nhiên quan trọng nhất được dẫn ra trong bảng dưới đây. Bảng 1: Đặc trưng của 40K và các nhân chính của 3 họ phĩng xạ.[1] Nhân Chu kỳ bán hủy Hàm lượng/ Hoạt độ tự nhiên 235U 238U 232Th 226Ra 222Rn 40K 7,04.108 năm 4,47.109 năm 1,41.1010 năm 1,6.103 năm 3,82 ngày 1,28.1010 năm 0,72% uran tự nhiên 99,2745% uran tự nhiên, 0,5-0,7 ppm uran trong đá 1,6-20 ppm trong đá vơi, trung bình 10,7 ppm 16 Bq/kg trong đá vơi, 48 Bq/kg trong đá nĩng chảy 0,6-28 Bq/m3 trong khơng khí 37-1000 Bq/kg trong đất 1.2.1.2 Nhĩm các đồng vị phĩng xạ cĩ nguồn gốc từ vũ trụ  Các đồng vị phĩng xạ được tạo thành từ tia vũ trụ: Bức xạ vũ trụ lan khắp khơng gian, chúng tồn tại chủ yếu ngồi hệ Mặt trời của chúng ta. Bức xạ cĩ nhiều dạng, từ những hạt nặng cĩ vận tốc rất lớn đến các photon năng lượng cao và các hạt muyon. Tầng trên của khí quyển trái đất tác dụng với nhiều loại tia vũ trụ và làm sinh ra các nhân phĩng xạ. Phần lớn các nhân phĩng xạ này cĩ thời gian bán rã ngắn hơn các nhân phĩng xạ tự nhiên cĩ trên trái đất. Bảng 2 trình bày các nhân phĩng xạ chính cĩ nguồn gốc từ vũ trụ. Bảng 2: Các đồng vị phĩng xạ cĩ nguồn gốc vũ trụ[1] Nhân T1/2 Nguồn Hoạt độ 14C 3H 7Be 5730 năm 12,3 năm 53,28 ngày Ttvt 14N(n,p)14C Ttvt N và O 6Li(n,  )3H Ttvt với N và O 220 Bq/kg trong vật liệu hữu cơ 1,2.10-3 Bq/kg 0,01 Bq/kg Ttvt: tương tác vũ trụ Các nhân phĩng xạ cĩ nguồn gốc vũ trụ khác là , , , Be10 Al26 Cl26 Kr80 , , , C14 Si32 , , , Na22 S35 Ar37 , P32 , P33 , , , , Mg38 Na24 S38 F18 , , . Cl38 Clm3439 Ar 8  Bức xạ vũ trụ: Cùng với các nhân phĩng xạ tạo nên khi tia vũ trụ tương tác với lớp khí quyển, bản thân các tia vũ trụ cũng gĩp phần vào tổng liều hấp thụ của con người. Bức xạ vũ trụ được chia làm hai loại là bức xạ sơ cấp và bức xạ thứ cấp. Bức xạ vũ trụ sơ cấp được tạo nên bởi các hạt cĩ năng lượng cực kỳ cao (lên đến 108 eV), đa phần là proton cùng với một số hạt khác nặng hơn. Phần lớn các tia vũ trụ sơ cấp đến từ bên ngồi hệ mặt trời của chúng ta và chúng cũng đã được tìm thấy trong khơng gian vũ trụ. Một số ít bắt nguồn từ mặt trời do quá trình cháy sáng của mặt trời. Một số nhỏ bức xạ vũ trụ sơ cấp xuyên xuống bề mặt trái đất cịn phần lớn chúng tương tác với khí quyển. Khi tương tác với khí quyển, chúng sinh ra các bức xạ vũ trụ thứ cấp hoặc ánh sáng mà ta cĩ thể nhìn thấy trên mặt đất. Những phản ứng này làm sinh ra các bức xạ cĩ năng lượng thấp hơn, bao gồm việc hình thành các photon ánh sáng, các electron, các neutron và các hạt muyon rơi xuống mặt đất. Lớp khí quyển và từ trường trái đất cĩ tác dụng như một lớp vỏ bọc che chắn các tia vũ trụ, làm giảm số lượng của chúng cĩ thể đến được bề mặt của trái đất. Như vậy, liều bức xạ con người nhận được sẽ phụ thuộc vào độ cao mà người ấy đang ở: từ bức xạ vũ trụ, hàng năm con người cĩ thể nhận một liều cỡ 0,27mSv và sẽ tăng lên gấp đơi nếu độ cao tăng 2000 m. Lượng bức xạ vũ trụ trên mặt biển chỉ giảm 10% từ vùng cực tới xích đạo nhưng tại độ cao khoảng 20000 m thì mức giảm này là 75%. Rõ ràng là cĩ sự ảnh hưởng của địa từ trường của trái đất và từ trường của mặt trời lên các bức xạ vũ trụ sơ cấp. 1.2.2 Các nguồn phĩng xạ nhân tạo Lồi người đã sử dụng phĩng xạ trong 100 năm trở lại đây và qua đĩ bổ sung vào nguồn phĩng xạ tự nhiên những sản phẩm của con người. Chúng chỉ là một lượng rất nhỏ so với lượng phĩng xạ cĩ sẵn trong tự nhiên, và vì chu kỳ bán rã của chúng ngắn nên hoạt độ của chúng đã giảm đáng kể từ khi ngừng thử vũ khí hạt nhân trên trái đất. 9 1.2.2.1 Vũ khí hạt nhân Rơi lắng từ các vụ thử vũ khí hạt nhân là nguồn phĩng xạ nhân tạo lớn nhất trong mơi trường. Dấu hiệu của bom hạt nhân là các sản phẩm phân hạch của và . Dấu hiệu của phản ứng nhiệt hạch là Triti đi kèm các phản ứng phân hạch thứ cấp khi neutron nhanh tương tác với ở lớp vỏ bọc ngồi. Các đồng vị phĩng xạ khác cũng được tạo ra do kết quả của việc bắt neutron với các vật liệu làm bom và khơng khí xung quanh. Một trong những sản phẩm quan trọng nhất là được tạo ra do phản ứng sau (n,p) làm cho hàm lượng trong khí quyển tăng gấp đơi vào giữa những năm 1960. U235 Pu239 C14 U238 N14 C14 C14 Từ khí quyển, các đồng vị phĩng xạ sẽ lắng đọng trên địa cầu dưới dạng rơi lắng tại chỗ (12%), nằm trên tầng đối lưu (10%) và tầng bình lưu (78%). Rơi lắng ở tầng bình lưu là rơi lắng tồn cầu và sẽ gây nhiễm bẩn tồn cầu với hoạt độ thấp. Trong khi hầu hết các đồng vị phĩng xạ nằm trên bề mặt trái đất thì H3 và đi vào các chu trình khí quyển, thủy quyển và sinh quyển tồn cầu. Tổng lượng phĩng xạ đã đưa vào khí quyển qua các vụ thử vũ khí hạt nhân là 3.10 C14 7 Sv/người với 70% là ; các đồng vị khác như , , C14 Cs137 Sr90 Zr95 và chiếm phần cịn lại. Ru106 1.2.2.2 Điện hạt nhân Chương trình hạt nhân dân sự bắt đầu từ lị phản ứng Calder Hall ở tây bắc nước Anh năm 1956. Số các lị phản ứng hạt nhân tăng nhanh, cho đến cuối năm 2002, theo thống kê của IAEA, điện hạt nhân đã chiếm 16% sản lượng điện tồn thế giới và đang cĩ chiều hướng gia tăng. Các đồng vị phĩng xạ thải vào mơi trường đều từ các chu trình nhiên liệu hạt nhân như khai thác mỏ, nghiền Uran, sản xuất và tái chế các thanh nhiên liệu. Việc thải các chất phĩng xạ từ các nhà máy điện cĩ thể lên đến cỡ TBq/năm hoặc nhỏ hơn. 1.2.2.3 Tai nạn hạt nhân Khoảng 150 tai nạn lớn nhỏ của ngành hạt nhân đã xảy ra, lớn nhất là tai nạn Chernobyl xảy ra ở Ucraina 1986 gây nên sự nhiễm bẩn phĩng xạ bởi các chất thải rắn và lỏng - là hỗn hợp các hợp chất hĩa học và các đồng vị phĩng xạ. Ngồi ra, một số nhân phĩng xạ nhân tạo cịn được tạo thành từ các khu chứa chất thải phĩng xạ, các chất thải rắn hay đồng vị phĩng xạ nhân tạo đánh dấu. 10 1.3 Radon- đồng vị phĩng xạ dạng khí trơ, rất nguy hiểm Radon là một đồng vị phĩng xạ thuộc các chuỗi phĩng xạ tự nhiên. Radon-222 của chuỗi uranium-238, radon-220 của chuỗi thorium-232 và radon- 119 của chuỗi uranium-235, thường được gọi là các radon và các thoron. Radon và thoron là các khí trơ, chúng khơng tham gia bất kỳ hợp chất hĩa học nào. So với radon-220 và radon-119, độ nguy hiểm phĩng xạ của radon-222 rất cao do chu kỳ bán hủy bởi phân rã phĩng xạ là 3,5 ngày trong khi chu trình bán hủy của thoron là 55 giây và của radon-119 là 4 giây. Radon là tác nhân gây nguy cơ ung thư hàng đầu trong các chất gây ung thư phổi. Trong khơng khí, radon và thoron ở dạng nguyên tử tự do, sau khi thốt ra từ vật liệu xây dựng, đất, đá và những khống vật khác, chúng phân rã thành chuỗi các đồng vị phĩng xạ con cháu mà nguy hiểm nhất là polonium-218. Polonium-218 phân rã alpha với chu kỳ bán hủy 3,05 phút, đủ cho một vài chu trình thở trong hệ thống hơ hấp của con người. Polonium-218 bay trà trộn cùng với các hạt bụi cĩ kích cỡ nanomet và micromet tạo thành các sol khí phĩng xạ. Các sol khí phĩng xạ này cĩ kích thước khoảng vài chục micromet nên cĩ thể được hít vào qua đường thở và tai hại hơn, chúng cĩ thể bị lưu giữ tại phế nang. Tại phế nang, polonium-218 phân rã alpha phát ra các hạt nhân heli - hạt alpha cĩ điện tích 2e-, khối lượng nguyên tử là 4. Các hạt alpha cĩ năng lượng rất cao sẽ bắn phá nhân tế bào phế nang gây ra các sai hỏng nhiễm sắc thể, tác động tiêu cực đến cơ chế phân chia tế bào. Một phần năng lượng phân rã hạt nhân truyền cho hạt nhân phân rã, làm các hạt nhân này bị giật lùi. Năng lượng giật lùi của các hạt nhân radon cĩ thể đủ để phá vỡ các phân tử protein trong tế bào phế nang. Kết quả là xác suất gây ung thư do radon khá cao. Như vậy việc xác định hàm lượng sol khí phĩng xạ gây ra bởi radon - tức xác định radon rất quan trọng với mục đích giám sát cảnh báo nguy cơ ung thư phổi trong đời sống cộng đồng, trong các khu hầm mỏ, trong nhà ở và đặc biệt trong phịng ngủ và phịng làm việc. Theo luật mơi trường Mỹ, mức cho phép khí radon trong nhà ở là < 4pCi/l/năm tương đương 0,148 Bq/l/năm hay 148 Bq/m3/năm. Theo tiêu chuẩn an tồn bức xạ của cơ quan năng lượng nguyên tử Hình 5: Radon phát ra tia phĩng xạ [22] 11 quốc tế (IAEA) nồng độ khí radon trong nhà ở của dân chúng khơng được vượt quá dải từ 200 đến 600 Bq/m3/năm nghĩa là từ 0,6 đến 1,7 Bq/m3/ngày.  Radon trong vật liệu xây dựng Tất cả các loại vật liệu xây dựng đều chứa một lượng lớn các nhân phĩng xạ tự nhiên, chủ yếu là urani, thori và các đồng vị phĩng xạ của kali. Sự chiếu xạ từ vật liệu xây dựng cĩ thể chia làm 2 loại: chiếu ngồi và chiếu trong. Nguyên nhân của sự chiếu ngồi là do các tia gamma trực tiếp. Sự chiếu trong là kết quả của việc hít thở khí radon (222Rn), thoron (220Rn) và những sản phẩm phân rã cĩ thời gian sống ngắn của chúng. 222Rn là một phần của chuỗi phân rã của uranium- nhân phĩng xạ cĩ trong các loại vật liệu xây dựng. Vì là một khí trơ nên radon cĩ thể dễ dàng di chuyển trong khoảng khơng gian rất nhỏ hẹp giữa những phân tử của đất, đá…đi đến bề mặt và thâm nhập vào khơng khí, gây đến 50% liều hấp thụ hàng năm của chúng ta.[10] Mặc dù hầu như tất cả các loại đất, đá đều chứa một lượng uranium nhất định nhưng lượng trung bình cao hơn cả được tìm thấy trong các mẫu đất, đá cĩ nguồn gốc granite, phốt phát và những loại đá phiến sét. Vì thế hàm lượng radon phụ thuộc rất mạnh vào vật liệu: những vật liệu xây dựng cĩ nguồn gốc granite sẽ cho hàm lượng radon cao nhất, các vật liệu gốm sét, gạch xỉ than cũng là vật liệu chứa nhiều radon. Các loại khống sản cĩ nguồn gốc trầm tích như ilmenhite, rutile, zircon, monazite rất giàu phĩng xạ và cũng là các nguồn phát radon. Đối với các phần nhà ở tiếp xúc trực tiếp với mặt đất, một lượng lớn khí radon trong nhà cĩ nguồn gốc từ lớp đất nằm bên dưới ngơi nhà bên cạnh lượng radon phát ra từ vật liệu xây dựng. Đối với những căn hộ ở tầng cao thì lượng khí radon trong nhà cĩ nguồn gốc chủ yếu từ vật liệu xây dựng. Vật liệu xây dựng cũng là nguồn quan trọng nhất của khí thoron (220Rn) trong nhà. Tuy nhiên, do thời gian bán huỷ ngắn (55 giây) nên chúng khơng quan trọng bằng Rn-222 về mặt an tồn phĩng xạ. Khí thoron trong nhà cĩ thể là một nguồn quan trọng của sự chiếu trong trong một vài điều kiện hiếm hoi khi mà cĩ một lượng lớn thorium tập trung trong vật liệu xây dựng. 12 Vì những lí do này mà trên thế giới đã cĩ nhiều cơng trình nghiên cứu về phĩng xạ trong vật liệu xây dựng: - A.F. Hafez, A.S. Hussein và N.M. Rasheed (Ai Cập) [16] đo tốc độ xạ khí radon và thoron, hoạt độ riêng của Ra-226, Ra-224, các thuộc tính vật lý: hệ số phát xạ, hệ số khuếch tán khí radon của một số mẫu vật liệu xây dựng bằng các đầu dị vết hạt nhân bằng polime LR-115, CR-39. Và xác định hàm lượng Ra thu được bởi phương pháp tự chụp bằng tia phĩng xạ alpha. - M.I.Al-Jarallah, F.Abu-Jarad và Fazal-ur-Rehman (Ả rập Xê Út) [17], đo tốc độ xả khí radon bằng phương pháp chủ động và thụ động, trong những mẫu granit, marble, gạch men. Trong phương pháp chủ động, dùng một máy tính nối với một máy phân tích nguồn phĩng xạ chứa trong bình kín. Cịn trong phương pháp thụ động dùng một detecter vết hạt nhân PM-355 với kỹ thuật hàn kín container nhốt mẫu trong 180 ngày. So sánh tốc độ xạ khí đo bằng hai phương pháp trên thấy cĩ một mối liên quan tuyến tính với hệ số là 0,7. Vận tốc xạ khí radon trong mẫu granit là 0,7 Bqm-2h-1 cao hơn gấp đơi so với marble và gạch men. - Lubomir Zikovsky (Canada) [18] đã đo tốc độ xạ khí radon trong 11 loại vật liệu xây dựng (55 mẫu khác nhau) phổ biến, thu được kết quả như sau: tốc độ xạ khí từ < 0,1 nBqg-1s-1 tới 19 nBq g-1s-1 (hay từ < 0,1 nBq cm-2 s-1 tới 22 nBq cm-2 s-1). - Xinwei Lu và Xiaolan Zhang (Trung Quốc) [19] đã xác định hoạt độ phĩng xạ của Ra-226, K-40, Th-232 của 7 loại vật liệu xây dựng phổ biến và những sản phẩm của nhà máy nhiệt điện từ Baoji, phía tây Trung Quốc bằng hệ phổ kế gamma với detector NaI(Tl). Giá trị hoạt độ riêng thay đổi từ 23,0 tới 112,2; 20,2 tới 147,5; từ 113,2 tới 890,8 Bq/kg đối với Ra-226, Th-232, K-40. - Phĩng xạ tự nhiên mà nguyên nhân do sự cĩ mặt của Ra-226, Th-232, K- 40 trong vật liệu xây dựng ở Jordan được J.Al-Jundi, W.Salah,M.S.Bawa’aneh và F. Afaneh[20] đo bằng hệ phổ kế gamma với detector gemani siêu tinh khiết. Hoạt độ trung bình của trong các mẫu vật liệu khác nhau thay đổi từ 27,7 ±7,5 tới 70,4±2,8; 5,9±0,67 tới 32,9±3,9 và 30,8 ±0,87 tới 58,5±1,5 của Ra-226, Th-232, K-40. Hoạt độ Ra tương đương nhỏ hơn giới hạn tiêu chuẩn 370 Bq/kg [14]. 13 14 - Lu X (Lu, Xinwei) (Trung Quốc)[21] phân tích phĩng xạ trong đá marble bằng hệ phổ kế gamma với detector NaI(TI) thu được hoạt độ của Ra-226, Th- 232, K-40 tương ứng là 8,4 tới 157,4; từ 5,6 tới 165,5 và 44,1 tới 1352,7 Bq/kg. Hàm lượng nhân phĩng xạ cịn thay đổi theo màu sắc và vị trí của marble: hoạt độ của Ra-226, Th-232, K-40 trong đá marble màu trắng, xám, đen, xanh và vàng nhỏ hơn trong đá marble nâu và đỏ. Hoạt độ Ra tương đương, liều chiếu trong và liều chiếu ngồi trung bình hằng năm cũng được tính tốn và so sánh với giá trị quốc tế. Tuy Việt Nam chưa thực hiện nghiên cứu một cách cĩ hệ thống để xác định hàm lượng của các nhân phĩng xạ trong vật liệu xây dựng và đánh giá những ảnh hưởng của chúng đến sức khỏe của con người nhưng đã cĩ một số cơng trình nghiên cứu xác định hàm lượng phĩng xạ lấy đối tượng là các loại đất, đá… [5], [1], [6], [7]. Đến năm 2006, một nghiên cứu đầu tiên mở đầu cho việc nghiên cứu phĩng xạ trong vật liệu xây dựng là luận án tốt nghiệp của Phùng Thị Cẩm Tú [4], đã xác định hoạt độ phĩng xạ trong một số vật liệu xây dựng thơng dụng. Tuy những phát hiện ban đầu cĩ tính cảnh báo nhưng đĩ mới chỉ là những số liệu sơ bộ cho nhiều loại vật liệu xây dựng khác nhau. Để nghiên cứu một cách bài bản và chi tiết hơn cần cĩ những dự án và đề tài khoa học nghiêm túc. Sau một loạt bài báo tranh luận về vấn đề này, bộ Khoa Học và Cơng Nghệ cùng bộ xây dựng bắt tay vào nghiên cứu dự thảo tiêu chuẩn Việt Nam: TCVN397/2007 về độ phĩng xạ trong vật liệu xây dựng ban hành ngày 06/07/2007 đúng một năm sau khi cơng bố bài báo “Trong gạch cĩ phĩng xạ” trên Việt Nam net (04/06/2006). Cũng trong năm 2007, viện năng lượng nguyên tử Việt Nam đã cĩ đề tài nghiên cứu vấn đề này: đánh giá độ phĩng xạ trong vật liệu xây dựng trên địa bàn Tp HCM theo tiêu chuẩn Việt Nam (TCXDVN 397/2007). Luận văn này thực hiện một phần nhỏ cơng việc của đề tài: “ Xác định độ phĩng xạ trong đá granit” Chương 2 ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU Đối tượng của luận văn là đá ốp lát granit, sử dụng phương pháp đo bằng hệ phổ kế gamma phơng thấp của trung tâm hạt nhân Tp. HCM 2.1. Đá granit granit là loại đá lửa xâm nhập (được kết tinh ở sâu dưới mặt đất), với thành phần đá felsic (giàu silica và chứa hơn 10% khống chất felsic) và phanerit, kết cấu subeuhedral (khống chất mà tinh thể cĩ thể nhìn thấy bằng mắt thường và một trong số chúng vẫn giữ nguyên được hình dáng tinh thể nguyên thủy). Granit là loại đá xâm nhập phổ biến nhất cĩ thể tìm thấy ở các châu lục. Đá granit là loại đá đa cơng dụng vì nĩ cĩ thể dùng để lát tường phía ngồi của căn nhà, làm bậc tam cấp, cầu thang, mặt kệ bếp, phịng tắm…thậm chí xây tường tạo sự sang trọng cho ngơi nhà. Đá granit cĩ thành phần chủ yếu là thạch anh, fenfat và một ít mica, khối lượng riêng 2600 – 2700 kg/m3, cường độ nén 1200 – 2500 kg/cm2. Đá granit được xẻ trên dây chuyền hiện đại, qua nhiều cơng đoạn cắt gọt và mài dũa nhiều lần để lộ vân đá và độ bĩng của sản phẩm, độ dày chuẩn của granit ốp lát từ 2~3 cm. [26] 2.1.1. Giả thuyết về sự thành tạo granit Tất cả các giả thuyết về nguồn gốc đá granit cĩ thể nhĩm thành hai hướng sau: 2.1.1.1. Nguồn gốc macma của granit: + Macma granit nguyên sinh + Macma granit là kết quả phân dị macma bazơ + Macma granit tái nĩng chảy [9] 2.1.1.2. Sự thành tạo granit bằng con đường trao đổi biến chất Thuyết biến chất (học thuyết Transformist), tức thuyết thành tạo granit bằng con đường trao đổi biến chất rất phổ biến ở Tây Âu cũng như ở Nga. Granit hĩa là quá trình mà trong đĩ những đá ở trạng thái cứng biến thành đá granit mà khơng trải qua giai đoạn macma. Những người thuộc trường phái này cho rằng granit cĩ thể được thành tạo từ các đá nguyên thủy khác do các quá trình trao đổi biến chất. Trong quá trình granit hĩa nĩ thu nhận oxit K2O, Na2O 15 và SiO2 và thải CaO, MgO và FeO để biến những đá ban đầu khơng phải granit thành granit. Người ta phân biệt hai phương thức granit hĩa: + Khuếch tán vật chất qua màng mỏng giữa các hạt + Khuếch tán vào mơi trường cứng. Hiện nay đa số cho rằng granit được thành tạo do khuếch tán vật chất qua màng mỏng, ở đĩ khơng cĩ mối liên kết ion đồng nhất. Granit hĩa xảy ra ban đầu do sự phá hủy khống vật màu của đá nguyên thủy và thành tạo plagiocla bị thay thế bởi fenfat kali tạo kiến trúc gậm mịn. Cuối cùng nĩ thu nhận SiO2 làm cho các đá giàu thạch anh Nĩi tĩm lại đa số các nhà nghiên cứu đều thừa nhận cĩ hai cách thành tạo các đá cĩ thành phần granit: Do kết tinh từ macma granit và do trao đổi biến chất. Hiện nay một số nhà nghiên cứu cho rằng granit hĩa liên quan tới macma granit, một số khác lại coi granit hĩa xảy ra dưới ảnh hưởng của dịng xuyên macma và dần dần làm nĩng chảy thành macma [9]. 2.1.2. Thành phần khống vật Thành phần khống vật của granit được trình bày ở bảng 3. Hàm lượng khống vật trong nhĩm như sau: plagiocla axit - 30%, fenfat kali – 30%, thạch anh – 30%, 10% là biotit và khống vật phụ. Vì vậy chỉ số màu của granit bằng 10%. Granit cĩ chỉ số màu thấp hoặc cao ứng với granit sáng màu và granit sẫm màu. Plagiocla trong granit là anbit-oligocla N0 10-25, đơi khi chúng cĩ cấu tạo đối với nhân cĩ thành phần andezin. Khống vật thứ sinh phát triển theo plagiocla axit là serixit, cịn phần nhân cĩ andezin sẽ bị tập hợp xuotxuarit thay thế. Fenfat kali-natri trong graniotit cĩ thể khác nhau, thành phần của chúng phụ thuộc vào điều kiện thành tạo và tuổi của khối đá xâm nhập, thường gặp là octocla và microclin cĩ độ trật tự cao, mạng song tinh. Trong các đá cĩ tuổi trẻ hơn (granit kainozoi) thì fenfat thường là kiểu nhiệt độ cao – sanidin và anoctocla. Trong granit thường gặp sự phân hủy pectit, chỉ trừ những đá trẻ vẫn bảo tồn sanidin và anoctocla cấu trúc đồng nhất. 16 Biotit là loại chứa nhiều sắt, màu nâu, đa sắc rõ, bị thay thế bởi clorit, đơi khi mutcovit. Hocblen trong granit cĩ màu lục hoặc nâu bị clorit và actinolit thay thế. Pyroxen trong granit là hypecten sắt, hiếm hơn cĩ pyroxen một xiên – ogit. Điểm đặc trưng của granit là lượng khống vật phụ nhiều và thành phần của nĩ cao (bảng 3) Bảng 3: Khống vật tạo đá của granit.[3] Khống vật Nhĩm khống vật Nguyên sinh Thứ sinh Chính Plagiocla axit Fenfat kali Thạch anh Biotit Serixit Kaolinit Clorit Thứ yếu Hocblen Py roxen thoi Pyroxen một xiên Mutcovit Actinolit, clorit Secpentin Actinolit,clorit Phụ Apatit Ziacon Titanit Octit Rutin Manhetit Theo nghiên cứu [8] độ phĩng xạ tiềm tàng trong granit được chứa trong các khống vật phụ sau: Titanite, Ziacon, Apatite, Fluorite, Allanite, Monazite, Pyrite, Hematite, Ilmenite. Granit cĩ thành phần khống vật như đã mơ tả ở trên, được chia ra các thể tùy theo thành phần khống vật màu. Phổ biến nhất là granit biotit. Đĩ là đá cĩ hạt kết tinh hồn tồn cĩ màu xám sáng. Khi bị biến đổi hoặc bị phong hĩa thì cĩ màu phớt hồng, vì fenfat kali bị nhuốm màu khi biến đổi và thành phớt hồng do phân tán mịn của oxyt sắt, cĩ trong thành phần của đá dưới dạng tạp chất. Đơi 17 khi granit biến đổi cĩ màu phớt lục hoặc phớt nâu do cĩ xuất hiện epidot và hydroxit sắt trong đá. Hiếm hơn cịn gặp granit mutcovit. Nếu trong granit cĩ cả hai loại mica thì gọi là granit hai mica. Cuối cùng cịn gặp granit hocblen và granit hocblen-biotit. Rapakivi là granit hocblen-biotit được phân biệt bởi kiến trúc ovoit – tinh thể fenfat kali kích thước lớn (đến vài centimet) màu hồng bị bao quanh bởi riềm oligocla màu lục. Sacnokit – là granit hypecten, thường gặp trong granit tuổi tiền cambri 2.1.3. Thành phần hĩa học Hàm lượng oxyt kim loại kiềm trong granit chiếm gần 8% trong đĩ kali trội hơn natri. Bảng 4: Thành phần hĩa học của granit.[3] Oxyt Thành phần % SiO2 TiO2 Al2O3 Fe2O3 FeO MnO MgO CaO Na2O K2O P2O5 H2O 69,21 0,41 14,41 1,98 1,67 0,12 1,15 2,19 3,48 4,23 0,30 0,85 Tổng 100,00 Granit là một nguồn bức xạ của mơi trường tự nhiên thơng thường nhất, granit chứa 10 ~ 20 ppm U (tương đương 120~ 240 Bq/kg). Do vậy khi granit được sử dụng trong xây dựng thì cần phải đánh giá độ an tồn về mặt phĩng xạ của chúng. 18 2.2. Phương pháp nghiên cứu Cĩ nhiều phương pháp phân tích phĩng xạ như phương pháp hĩa phĩng xạ, phương pháp đo phổ alpha, nhấp nháy lỏng, và khối phổ kế, phương pháp phân tích kích hoạt neutron, phương pháp đo phổ gamma phơng thấp. Các phương pháp đo hĩa phĩng xạ được dùng để xác định cho các nguồn phát alpha, beta và các đồng vị phĩng xạ tự nhiên mức dưới 103pg/g. Phương pháp phân tích kích hoạt neutron dùng để phân tích các đồng vị phĩng xạ tự nhiên nhưng khơng thuận lợi vì cần phải cĩ nguồn neutron (lị phản ứng hạt nhân, máy phát neutron, nguồn neutron đồng vị). Hơn nữa, phương pháp này lại khơng thể xác định được Cs137 và Ra226. Phương pháp đo tổng alpha và beta chỉ cho phép xác định hoạt độ tổng cộng mà khơng cho phép xác định hoạt độ các nhân phĩng xạ quan tâm trong mẫu cần đo. Phương pháp đo phổ alpha cũng cho phép xác định hoạt độ của các hạt nhân đồng vị trong dãy uranium và thorium nhưng quá trình xử lý mẫu rất phức tạp. Phương pháp đo phổ gamma cĩ khả năng đo trực tiếp các tia gamma do các nhân phĩng xạ trong mẫu phát ra mà khơng cần tách các nhân phĩng xạ ra khỏi chất nền của mẫu, giúp ta xác định một cách định tính và định lượng các nhân phĩng xạ trong mẫu. Trong điều kiện phịng thí nghiệm và mức hàm lượng nguyên tố trong mẫu cỡ  g/g, phương pháp phổ kế gamma phơng thấp được sử dụng để phân tích các đồng vị phĩng xạ tự nhiên và nhân tạo trong các mẫu vật liệu xây dựng. Phương pháp đo hàm lượng các nhân phĩng xạ bằng hệ phổ kế gamma phơng thấp dựa trên cơ sở lý thuyết về tương tác của tia gamma với vật chất. Bức xạ hạt nhân bao gồm các loại hạt mang điện như tia alpha, beta hay các bức xạ điện từ như tia gamma, tia X cĩ cường độ và năng lượng xác định. Quá trình phân rã alpha và beta thường kèm theo phân rã gamma vì sau khi phân rã alpha và beta, hạt nhân phĩng xạ mẹ biến thành hạt nhân con thường nằm ở trạng thái kích thích. Khi hạt nhân con chuyển từ trạng thái kích thích về trạng thái cơ bản nĩ cĩ thể phát ra một số tia gamma. Tia gamma là một dạng của sĩng điện từ song cĩ tần số hay năng lượng rất lớn. Khi phân rã gamma hạt nhân ZAX khơng thay đổi các giá trị Z và A. 19 Khi bức xạ đi vào mơi trường vật chất bên trong của một detector ghi bức xạ, các tương tác vật lý xuất hiện, nĩ sinh ra một tín hiệu điện. Đây là cơ sở vật lý của việc ghi nhận bức xạ. Tín hiệu điện ban đầu rất bé, sau một loạt các quá trình biến đổi và khuếch đại trong các thiết bị điện tử, tín hiệu thu được thể hiện lên trên màn hình dạng xung (số đếm). Các máy phân tích phĩng xạ đều sử dụng nguyên lý này để đo ghi phĩng xạ. Hệ pgổ kế gamma là thiết bị ghi nhận và và phân tích phĩng xạ hiện đại nhất. 2.2.1. Hệ phổ kế gamma 2.2.1.1. Cấu tạo Hình 7 mơ tả sơ đồ cấu tạo của hệ phổ kế gamma phơng thấp. Hệ phổ kế gamma phơng thấp bao gồm Detector Germanium siêu tinh khiết để thu nhận các bức xạ gamma phát ra từ mẫu vật cần đo rồi chuyển chúng thành các tín hiệu điện để cĩ thể x._.ử lý được bằng các thiết bị điện tử đi kèm. Detector cĩ đường kính 5,34 cm; chiều cao 3,20 cm; thể tích 71,1 cm3. Detector được nuơi bằng nitơ lỏng (- 1960C) và được đặt trong buồng chì giảm phơng. Hình 6: Hệ phổ kế gamma phơng thấp + Buồng chì được thiết kế theo kích thước buồng chì của hãng Canberra USA và Ortec USA. Chì được dùng là chì thỏi của Liên Xơ. Các phép đo hoạt độ phĩng xạ riêng của mẫu chì này tại trung tâm phân tích và mơi trường thuộc Viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt cho thấy hoạt độ các đồng vị 238U, 232Th, 40K của mẫu chì này giống các mẫu chì tốt, cĩ thể tạo nên buồng chì phơng thấp. Buồng chì cĩ dạng hình trụ với đường kính trong Din= 30 cm, đường kính ngồi 20 Dout = 50 cm, chiều cao trong hin = 30 cm, chiều cao ngồi hout= 50 cm. Chì cĩ bề dày d = 10 cm. Buồng chì được cấu tạo bởi 17 tấm chì, mỗi tấm dày cỡ 3 cm đặt chồng khít lên nhau và tựa vào nhau khơng cần khung sắt chịu lực. Các mặt trên và dưới của mỗi tấm được gia cơng thành 2 bậc và hai tấm liền nhau được đặt khít lên nhau để tránh các bức xạ phơng vào buồng chì theo phương nằm ngang. Dưới đáy buồng chì cĩ một nút chì di động cĩ dạng hình trụ, nửa trên cĩ đường Hình 7: Sơ đồ cấu tạo hệ phổ kế gamma phơng thấp kính ngồi 14 cm và nửa dưới cĩ đường kính ngồi 10 cm. Phía trong nút chì là một hình trụ rỗng cĩ đường kính bằng đường kính ngồi của Detector (khoảng 7 cm). Như vậy nút chì giúp thao tác dễ dàng khi lắp Detector và đảm bảo độ khít. Dưới đáy Dewar chứa nitơ lỏng cĩ lĩt 6 cm chì để giảm phơng gamma từ mặt đất hướng lên. Buồng chì được mở từ nắp bằng cách đẩy nắp này chuyển động trên một hệ bánh xe. Trong buồng chì cĩ lĩt một lớp thiếc sạch phĩng xạ dày 10 mm, ba lớp động gây nhiễu, giảm tiếng ồn và tạo đồng lá dày 2 mm dọc theo thành và các mặt dưới, mặt trên. + Bình nitơ lỏng gồm những bộ phận chính như: nơi chứa detector, nắp chụp, vịng kim loại, đường hút chân khơng, đầu nối thiết bị điện tử, vịng đệm, ống bơm nitơ, ống miệng, dewar, lớp cách nhiệt, ống đỡ, thanh làm lạnh, phần cách nhiệt. Bình nitơ lỏng cĩ tác dụng làm lạnh detector nhằm hạn chế tối đa dao động nhiệt của các tâm dao động trong tinh thể chất bán dẫn, làm tăng điện trở suất của chất bán dẫn; từ đĩ hạn chế được các tác ra khả năng làm việc tốt nhất cho detector. 21 + Dây đất: đây là một yếu tố quan trọng làm giảm nhiễu điện từ của bên ngồ ồi buồng chì i vào hệ phổ kế. Dây đất tốt cĩ điện trở dưới 0,25 Ohm. 2.2.1.2. Phơng ng Sơ đồ phịng thí nghiệm và các vị trí khảo sát phơng ngồi buồng chì được thể hiện trong hình 8. Hình 8: Các vị trí khảo sát phơng ngồi buồng chì Phịng thí nghiệm cĩ kích thước khoảng 4 m x 4 m cĩ hai tường gạch và hai i đi rí 1: cạn ờng ạn Bảng o sánh các rị phơn i ch p hổ kế a. H hân tường gỗ. Dùng hệ phổ kế ổn định xác định phơng ngồi buồng chì đối với ha ểm đo (vị t h hai tư gạch, vị trí 2: c h hai tường gỗ). 5: S giá t g ngồ buồng ì trong hịng p gamm ạt n E (keV) ị ị N N1/h (v trí 1) N2/h (v trí 2) 2/N1 U238 185 408,8  32,5 282,5  9,7 0,69 Th232 238 2700,1  32,4 1870,4  20,6 0,69 U238 296 846,5  21,1 594,1  13,7 0,70 U238 352 1525,1  18,3 1063,8  14,9 0,70 Annhilation 511 770,6  20,8 486,4  2,6 0,63 Th232 583 1274,4  17,8 586,9  12,0 0,67 C s137 661 667,1  26,7 393,4  9,0 0,59 Th232 911 940,11  15,0 634,6  9,5 K40 1461 4340,2 0,68  30,4 2960,6  20,7 0,68 Trung bình 0,69 Kết quả đo được trình bày trên bảng 7 đối với các đỉnh năng lượng của các nhân 238U (185 keV, 352 keV, 609 keV), 232Th (238 keV, 583 keV), 137Cs (661 keV), 40K (1461 keV) và đỉnh 511 keV. Các đỉnh nêu trên thường được sử dụng trong các phép đo đạc năng lượng sau này. 22 Bảng 5 trình bày các diện tích đỉnh trong thời gian một giờ (các số đếm). Ta nhận thấy rằng số đếm của các đỉnh ở vị trí 2 đều nhỏ hơn vị trí 1 với hệ số N2/N1 trùng nhau trong phạm vi sai số đối với các đỉnh của 238U, 232Th, 40K. Giá trị trung bình của chúng là 0,69  0,01 keV. Các đỉnh 661 keV của 137Cs và đỉnh 511 keV cho các hệ số khơng trùng với giá trị nêu trên do 238U, 232Th, 40K cĩ cùng ng 69% phơng ở vị trí 1 do Detector đứng xa tư nguồn phơng thiên nhiên cịn 137Cs cĩ nguồn phơng thiên nhiên và nguồn phơng từ phịng thí nghiệm khác nhau. Ta nhận thấy phơng ở vị trí 2 bằ ờng gạch, do đĩ việc chọn vị trí 2 để đặt buồng chì và Detector là hợp lý. 2.2.1.3. Phơng trong buồng chì Phơng trong buồng chì là một đặc trưng quan trọng của hệ phổ kế gamma phơng thấp và được đo định kỳ để đánh giá độ sạch phĩng xạ và sự ổn định của ng buồng chì theo các lần khác nhau. á ị bu h cá đ h 12/ 8/97 1/98 5/98 2/99 5/99 5/2003 Tỷ ố N0 tb phổ phơng gamma bên trong buồng chì. Bảng 6 trình bày kết quả đo phơng tro Bảng 6: So sánh c c giá tr phơng trong ồng c ì theo c lần o khác n au Ngày đo 4/96 96 s /N TG ) đo(h 8,03 70 71 99 88,6 99 99 99 E ) 2 2 4 4 3 4 4, 3 3 3,72 195 4 316 1 1461 6,49 7,10 6,08 6,65 6,57 4,11 4,11 4,11 452,7 Tổng (keV N/h N/h N/h N/h N/h N/h N/h N/h 185 27,61 29,31 33,22 28,81 29,71 26,9 6,91 26,61 9,61 238 21,91 13,42 13,91 13,02 13,42 9,35 9,22 9,21 139,11 296 2,23 1,31 1,78 1,35 1,63 1,31 1,30 1,31 364,21 352 3,97 2,11 2,84 4,03 3,06 2,84 2,82 2,81 394,11 511 39,01 39,21 39,32 38,31 39,12 36,3 2,13 22,11 12,44 583 ,51 ,12 ,72 ,03 39 ,14 ,72 ,81 609 ,97 2,12 3,13 2,94 3,24 1,67 2,01 2,01 ,21 661 0 0 0 0 0 0 0 0 911 0 0,61 0,92 1,16 0,73 0,93 0,91 0,91 1001 2,93 1,68 1,38 2,63 2,18 2,15 1,01 1,01 2,31 /sec 0,952 0,985 0,963 0,970 0,961 0,919 0,909 0,909 165 23 * Ghi chú: N/h là diện tích đỉnh trong một giờ, N0/Ntb là tỷ số diện tích đỉnh trong và ngồi buồng chì lấy giá trị phơng tại vị trí 2 của bảng 5. Qua bảng 6 ta thấy phơng trong buồng chì rất sạch và ổn định, đặc biệt là sau khi lĩt thêm một lớp thiếc vào tháng 1/1999 và lớp farafin vào tháng 5/1999. Sau khi lĩt thiếc và đồng, các tia X đã giảm hẳn và nền phơng vùng năng lượng thấp hầu như chỉ cịn đỉnh 63,3 keV và 93 keV. Riêng việc lĩt farafin đã làm đỉnh 511 keV giảm 40%, điều này cũng gĩp phần hạn chế tán xạ compton ở miền năng lượng gamma thấp. Ngồi ra việc thiếc, farafin và đồng khơng làm giảm các đỉnh 63,3 keV và 93 keV. Điều này cĩ thể giải thích là các đỉnh này xuất phát từ phơng uranium và thorium trong vật liệu cấu trúc của detector cũng như các vật liệu lĩt thêm trong buồng chì. Nhờ kết cấu mới này, phơng buồng chì giảm rõ rệt trong vùng năng lượng thấp. Chất lượng phơng buồng chì này cho phép đo các hĩng xạ tự nhiên và nhân tạo tr ố danh định là: đ ng đối 15%; tỷ số đỉnh/C mẫu phĩng xạ mơi trường vì hoạt độ các đồng vị p ong các mẫu mơi trường là rất thấp. 2.2.2. Các đặc trưng cơ bản của hệ phổ kế gamma Detector HP Ge Model GC-1518, Canberra USA cĩ các thơng s ộ phân giải năng lượng 1,8 keV; hiệu suất tươ ompton 45/1 tại vạch năng lượng 1332 keV của đồng vị 60Co. 2.2.2.1. Độ phân giải năng lượng (energy resolution) Độ phân giải năng lượng của detector là tỷ số của FWHM và vị trí đỉnh H . Trong đĩ FWHM (full width half maximum): bề rộng ởo một nửa giá trị cực đại của đỉnh với điều kiện tất cả phơng nền đã được loại bỏ. Độ phân giải năng lượng là đại lượng khơng th nguyên và được diễn tả theo %. được định nghĩa là bề rộng của phân bố tại tọa độ bằng một nửa độ cao cực đại ứ dH dN H y/2 y FWHM Độ phân giải năng lượng FWHM H 0 R = H0 24 Hình 9: Định nghĩa độ phân giải của Detector. Đối với những đỉnh cĩ dạng Gauss, độ lệch tiêu chuẩn  thì FWHM là 2,35 . Detector cĩ độ phân giải năng lượng càng nhỏ thì càng cĩ khả năng phân biệt tốt giữa hai bức xạ cĩ năng lượng gần nhau. Trong sự phân bố chiều cao xung vi phân được tạo ra bởi detector, detector cĩ độ phân giải tốt sẽ cho ra phổ cĩ bề rộng của đường cong phân bố nhỏ, đỉnh phổ nhơ cao lên, nhọn và sắc nét. Hìn hi nhận bức xạ, do những n giải năng lượng của Detector Gemanium với bề rộng ở một nửa giá tr 60Co cĩ giá trị trong khoảng 18 keV-22 h 10: Hàm đáp ứng đối với những detector cĩ độ phân giải tương đối tốt và độ phân giải tương đối xấu Độ phân giải của detector khơng tốt cĩ thể do các nguyên nhân: sự dịch chuyển của đặc trưng hoạt động của detector trong quá trình g nguồn nhiễu bên trong bản thân detector và hệ thống dụng cụ đo, do thăng giáng thống kê từ chính bản chất rời rạc của tín hiệu được đo. Độ phâ ị cực đại của đỉnh năng lượng 1,33 MeV của keV. 2.2.2.2. Hiệu suất ghi (detection efficiency) Về nguyên tắc, tất cả detector sẽ cho xung ra khi cĩ bức xạ tương tác với đầu dị. Đối với các bức xạ khơng mang điện như gamma hoặc neutron thì khi đi vào detector chúng phải qua nhiều quá trình tương tác thứ cấp trước khi cĩ thể được ghi nhận vì những bức xạ này cĩ thể truyền qua khoảng cách lớn giữa hai lần tương tác và như thế chúng cĩ thể thốt ra ngồi vùng làm việc của detector. Vì vậy hiệu suất của detector là nhỏ hơn 100%. Lúc này, hiệu suất của detector rất cần thiết để liên hệ số xung đếm được với số photon hoặc neutron tới detector. 25 etector bức xạ gam ic peak efficiency). Trong đĩ: Hiệu suất nội được định nghĩa: ma là hiệu suất đỉnh nội (intrins Hiệu suất nội khơng phụ thuộc vào yếu tố hình học giữa detector với nguồn mà chỉ phụ thuộc vào vật liệu detector, năng lượng bức xạ tới và bề dày vật lý của detector theo chiều bức xạ tới. Sự phụ thuộc nhỏ vào khoảng cách giữa nguồn và detector vẫn cịn vì quãng đường trung bình của bức xạ xuyên qua detecto ần dưới đỉnh phổ là tổng tấ tồn phần và hiệu suất đỉnh được liê r sẽ thay đổi một ít theo khoảng cách này. Hiệu suất đếm cũng được phân loại theo bản chất của bức xạ được ghi nhận. Nếu chúng ta ghi nhận tất cả xung từ detector thì cần sử dụng hiệu suất tổng (total efficiency). Trong trường hợp này tất cả các tương tác dù cĩ năng lượng thấp cũng giả sử được ghi nhận, sự phân bố chiều cao xung vi phân được giả thiết trình bày trong hình 11 trong đĩ diện tích tồn ph t cả các xung khơng để ý đến biên độ được ghi nhận. Trong thực tế, bất kỳ hệ đo nào cũng địi hỏi các xung được ghi nhận phải lớn hơn một mức ngưỡng xác định nào đĩ được đặt ra nhằm loại các nhiễu do thiết bị tạo ra. Như thế, chúng ta chỉ cĩ thể tiến tới thu được hiệu suất tồn phần lý tưởng bởi việc đặt mức ngưỡng này càng thấp càng tốt. Hiệu suất đỉnh (peak efficiency) được giả sử chỉ cĩ những tương tác làm mất hết tồn bộ năng lượng của bức xạ tới được ghi. Trong phân bố độ cao xung vi phân, những bức xạ mang năng lượng tồn phần này được thể hiện bởi đỉnh xuất hiện ở phần cuối cao nhất của phổ. Những bức xạ chỉ mang một phần năng lượng của bức xạ tới khi đĩ sẽ xuất hiện ở phía xa bên trái trong phổ. Số bức xạ cĩ năng lượng tổng cĩ thể thu được bằng tích phân diện tích dưới đỉnh (phần gạch chéo trong hình). Hiệu suất n hệ bởi tỷ số “đỉnh-tổng” (peak to total) r: peak total r  (2) (1) 26 dH dN H Đ?nh năng lư ?y đ? ?ng đ Đỉnh năng lượng đầy đủ Hình 11: Đỉnh năng lượng tồn phần trong phổ độ cao xung vi phân Hiệu suất Detector Gemanium là tỷ số diện tích đỉnh năng lượng 1332 keV (60Co) của Detector Gemanium với diện tích đỉnh đĩ khi đo bằng detector nhấp nháy NaI(Tl) hình trụ, kích thước 7,62 cm x 7,62 cm, cả hai detector đặt cách nguồn 25 cm. Detector Gemanium cĩ hiệu suất trong khoảng 10% đến 100%. 2.2.2.3. Tỷ số đỉnh/Compton Theo tài liệu của IAEA Tech doc 564, việc tính tỷ số đỉnh/Compton thực hiện đối với đỉnh 1332 keV (60Co), phần Compton lấy trong miền năng lượng từ 1040 keV đến 1096 keV. Thực nghiệm: Phổ gamma của 60Co được đo trong 5 phút, thời gian chết 1%. Số đếm tại đỉnh 1332 keV bằng 2527. Tổng số đếm từ 1040 keV đến 1096 keV bằng 15106, do đĩ số đếm trung bình trên một kênh 53,7 và tỷ số đỉnh/Compton được tính bằng tỷ số 2527/53,7 = 47/1. 2.2.2.4 Giới hạn dị LOD và giới hạn phát hiện AD Giới hạn dị: BLOD 65,471,2  (3) Giới hạn phát hiện: )(*** BqTpCLODAD   (4) Trong đĩ: B là sai số tại phơng của đỉnh quan tâm, T là thời gian đo,  là hiệu suất ghi của phổ kế tại đỉnh quan tâm, p là cường độ chùm tia gamma quan tâm, và C là diện tích đỉnh. (5) )1/(* * Te  T Giới hạn phát hiện của hệ phổ kế đối với các đồng vị phĩng xạ quan tâm được cho trong bảng 7 và bảng 8. 27 Bảng 7:Giới hạn phát hiện của phổ kế gamma khi chưa che thiếc và farafin Đồng vị E (keV) Giới hạn phát hiện (Bq) 238U 186 0,35 232Th 238; 583 0,08 226Ra 186; 295; 352; 609 0,08 137Cs 661 0,05 40K 1461 1,50 Bảng 8: Giới hạn phát hiện của phổ kế gamma khi che thiếc và farafin vào buồng chì. Đồng vị E (keV) Giới hạn phát hiện(Bq) 210Pb 46,6 0,01305 238U 63,3 0,03485 238U 1001 0,16217 232Th 238 0,00155 232Th 583 0,00054 226Ra 186 0,04222 226Ra 295 0,00065 226Ra 352 0,00265 226Ra 609 0,00091 134Cs 795 0,00512 137Cs 661 0,03512 226Ra 1461 0,02874 Như vậy, sau khi lĩt thêm thiếc và farafin vào bên trong, chất lượng buồng chì đã được cải thiện đáng kể. Điều này sẽ làm cho buồng chì cĩ khả năng đo được các tia gamma mềm như 46,6 keV của 210Pb và 63,3 keV của 234Th. 2.2.3. Các đồng vị phĩng xạ quan tâm Đặc điểm của các đồng vị phĩng xạ được xác định bằng hệ phổ kế gamma của Trung tâm hạt nhân TP HCM được cho trong bảng sau: 28 Bảng 9: Các đồng vị được xác định bằng hệ phổ kế gamma phơng thấp Nguyên tố Đồng vị dùng để phân tích Năng lượng gamma (keV) U(238U) Ra(226Ra) Th(232Th) K(40K) 234Th 214Pb, 214Bi 212Pb, 208Tl, 228Ac 40K 63,3 295, 352, 609 238, 583 1461 Đối với đồng vị 40K, việc phân tích tương đối đơn giản vì nĩ phát ra tia gamma đơn năng 1461 keV. Đồng vị 232Th phát ra tia gamma năng lượng 63,8 keV (0,27%). Tia này cĩ cường độ quá thấp và hiệu suất phân rã kém nên khơng sử dụng để đo trực tiếp 232Th. Trong chuỗi phân rã của thorium (hình 2) cĩ một số đồng vị đạt cân bằng với 232Th và phát ra các tia gamma năng lượng thích hợp để đo 232Th. Hai đồng vị thường được sử dụng là 212Pb (238 keV; 42,60%), 208Tl (583,2 keV; 84,50%). Việc phân tích nguyên tố uran gặp nhiều khĩ khăn do chuỗi phân rã cĩ vấn đề về cân bằng thế kỷ. Cĩ hai cách xác định uran là xác định bằng 235U và xác định bằng 238U. Việc xác định uran bằng đồng vị 235U được thực hiện qua việc đo vận tốc đếm của tia gamma tại đỉnh 185,7 keV nhưng tại đỉnh năng lượng này phổ gamma gặp tia gamma 186,21 keV của đồng vị 226Ra. Hai đỉnh này trùng nhau, dù phổ kế gamma cĩ hiện đại nhất cũng khơng tách được. Do đĩ phải loại trừ phần đĩng gĩp của 226Ra. Ra được xác định thơng qua các con cháu 214Pb và 214Bi của nĩ. Nhân 226Ra (T1/2 = 1600 năm) phân rã ra 222Rn (T1/2 = 3,8 ngày) là một khí trơ rất dễ khuếch tán ra khỏi mẫu. Nhốt mẫu 40 ngày (10 chu kỳ bán rã của 222Rn) để Ra-Rn cân bằng thế kỷ. 222Rn phân rã thành 218Po , sau đĩ thành 214Pb và 214Bi. Sau khi nhốt mẫu, quá trình phân rã từ 222Rn đến 214Pb và 214Bi là cân bằng. Cĩ thể sử dụng đỉnh 351,93 keV của 214Pb nhưng phải hiệu chỉnh phần đĩng gĩp của 214Bi. Như vậy, phương pháp phân tích uran bằng 235U cĩ quá nhiều hiệu chỉnh. Khĩ khăn đáng kể nhất là xác định chính xác hiệu suất ghi của các tia gamma 29 này trên mẫu thực. Mặt khác, trong các điều kiện địa hĩa nhất định 226Ra cĩ thể di chuyển đến hoặc đi khỏi mẫu và sẽ làm sai lệch kết quả phân tích. Chính vì thế phương pháp thơng dụng để xác định uran là thơng qua 238U. Bản thân 238U phát ra các tia gamma năng lượng 49,66 keV (0,076%) và 110,0 keV (0,029%) nhưng trong thực tế khơng thể sử dụng để phân tích 238U vì các tia này cĩ cường độ yếu trên nền phơng cao của phổ gamma. Trong họ uranium 238U (Hình 4) cĩ một số đồng vị phát nhiều tia gamma với năng lượng thích hợp để đo, nhưng khi đĩ phải chứng minh sự cân bằng giữa các đồng vị này với đồng vị 238U. Hai đồng vị thường được sử dụng là 214Pb (T1/2 = 26,8 phút) và 214Bi (T1/2 = 19,9 phút), trong đĩ 214Pb phát ra các tia gamma năng lượng 241,9 keV (7,46%); 295,2 keV (19,2%) và 351,9 keV (37,1%) cịn 214Bi phát ra các tia gamma năng lượng 609,3 keV (46,1%); 768,4 keV (4,88%); 1120,4 keV (15,0%) và 1764,6 keV (15,9%). Khi phân tích 238U người ta thường sử dụng các tia 295,2 keV; 351,9 keV và 609,3 keV vì chúng cĩ cường độ lớn. 214Bi và 214Pb là con cháu của 222Rn - chất khí trơ với thời gian bán rã 3,8 ngày. Sau khi tạo thành từ đồng vị mẹ 226Ra, 222Rn thốt ra ngồi một phần do phát xạ và một phần do khuếch tán, do đĩ làm 226Ra và 222Rn mất cân bằng. Như vậy hàm lượng đo được theo phổ gamma của 214Pb và 214Bi khơng phải là hàm lượng của 226Ra. Cĩ thể nhốt mẫu nhằm mục đích cân bằng 226Ra và 222Rn, tuy nhiên hàm lượng 226Ra cũng chưa được coi là hàm lượng 238U vì giữa hai đồng vị này cũng bị mất cân bằng do các quá trình biến đổi địa hĩa. Trong chuỗi phân rã của 238U cĩ đồng vị con trực tiếp là 234Th (T1/2 = 24,1 ngày) và đồng vị con của nĩ là 234mPa (T1/2 = 1,17 phút). Như vậy 234Th và 238U cĩ thể đạt cân bằng thế kỷ trong 160 ngày cịn đồng vị con của 234Th là 234mPa luơn luơn cân bằng thế kỷ với 234Th và 238U. Vì vậy nếu ta phân tích được 234Th hoặc 234mPa thì ta sẽ biết được hàm lượng của 238U. Đồng vị 234Th phát các tia gamma cĩ năng lượng 63,3 keV (4,49%) và 92,6 keV (5,16%) cịn 234mPa phát các tia gamma năng lượng 766,6 keV (0,21%) và 1001,2 keV (0,59%). Tia 1001,2 keV cĩ cường độ yếu; tia 92,6 keV bị trùng với tia X của Thori (93,3 keV) cịn tia 766,6 keV bị trùng với tia 768,4 keV của 214Bi. Do đĩ chỉ cịn lại tia 63,3 keV cĩ thể sử dụng để phân tích. Đối với các mẫu mơi trường cĩ hàm lượng 238U khơng vượt quá 20 ppm (240 Bq/kg), muốn phân tích chúng cần khối lượng 30 31 mẫu lớn. Khi đĩ, việc đo tia gamma 63,3 keV gặp phải hai khĩ khăn. Thứ nhất, đỉnh 63,3 keV nằm trên nền phơng cao của phổ gamma trong miền năng lượng thấp. Thứ hai, tia gamma 63,3 keV bị hấp thụ mạnh trong mẫu đo cĩ thể tích lớn. Nhiều cơng trình nghiên cứu đã được tiến hành để khắc phục hai khĩ khăn trên bằng nhiều cách tiếp cận khác nhau, cả lý thuyết lẫn thực nghiệm. Buồng chì của hệ phổ kế gamma của Trung tâm hạt nhân TP HCM đã được cải tạo bằng cách lĩt thêm thiếc, farafin và đồng vào bên trong để tạo nên phơng thấp, giảm mạnh các đỉnh năng lượng trong miền gamma mềm dưới 100 keV, nhờ đĩ đỉnh năng lượng 63,3 keV vượt hẳn lên trên nền phơng và cho phép xác định diện tích đỉnh 63,3 keV với sai số thống kê dưới 5%. Hiệu ứng hình học và hiệu ứng tự hấp thụ tia gamma 63,3 keV trong mẫu khi mẫu cĩ thể tích lớn cũng đã được hiệu chỉnh. Nhờ đĩ việc phân tích 238U bằng đỉnh 63,3 keV khá thuận lợi với kết quả cĩ độ tin cậy cao. Như vậy hệ phổ kế gamma của trung tâm hạt nhân Tp.HCM cĩ thể dùng để xác định các đồng vị phĩng xạ trong đá granit. Chương 3 THỰC NGHIỆM 3.1. chuẩn bị mẫu 3.1.1. Thu thập mẫu Mẫu thu là mẫu đại diện, xuất xứ từ nhiều nguồn khác nhau (bảng10), hình ảnh minh hoạ ở hình 12. Các mẫu đá granit được mua ở các cửa hàng vật liệu xây dựng. Mẫu lấy cĩ trọng lượng từ 0.2 kg đến 1 kg được đựng trong các túi nilon, đánh ký hiệu từ HC-1 đến HC-22 và ghi tên tương ứng sau đĩ được vận chuyển về phịng thí nghiệm. Bảng 10: Ký hiệu, xuất xứ, khối lượng mẫu, ngày đo, giá STT Kí hiệu Xuất xứ Giá (103đ/m2) Khối lượng (g) Ngày đo 1 HC-1 Italia 1600 800 06/03/2008 2 HC-2 Nam Mỹ 1350 750 24/03/2008 3 HC-3 Gia Lai 400 625 18/03/2008 4 HC-4 Ai Cập 1200 200 16/04/2008 5 HC-5 Nhân tạo 1200 535 22/03/2008 6 HC-6 Italia 1600 610 21/03/2008 7 HC-7 Chỉ đỏ Italia 1300 470 24/03/2008 8 HC-8 Trắng bơng tím – Trung Quốc 400 800 07/03/2008 9 HC-9 Khánh Hịa 400 590 21/03/2008 10 HC-10 Ấn Độ 1000 480 28/03/2008 11 HC-11 Ấn Độ 1000 200 17/04/2008 12 HC-12 Khánh Hịa 400 750 18/03/2008 13 HC-13 Xanh Napoli - Italia 1000 200 28/04/2008 14 HC-14 Brazil 1300 200 10/04/2008 15 HC-15 Brazil 1000 200 19/04/2008 16 HC-16 Đỏ Nhật Bản 600 200 11/04/2008 17 HC-17 Trung Quốc 500 600 24/02/2008 18 HC-18 Anh Quốc 1200 200 18/04/2008 19 HC-19 Vàng chí kim – Ấn Độ 1000 200 10/04/2008 20 HC-20 Bơng đỏ - Anh Quốc 1200 200 11/04/2008 21 HC-21 Huế 730 200 12/04/2008 22 HC-22 Bình Định 550 700 17/03/2008 32 Hình ảnh các mẫu đá granit HC-1 HC-2 HC-3 HC-4 HC-5 HC-6 HC-7 HC-8 33 HC-9 HC-10 HC-11 HC-12 HC-13 HC-14 HC-15 HC-16 34 HC-17 HC-18 HC-19 HC-20 HC-21 HC-22 Hình 12: Các mẫu đá granit 3.1.2. Xử lý mẫu Các mẫu đá granit được rửa sạch bẩn, sau đĩ được để khơ ở nhiệt độ phịng. Các mẫu đá granit được đập vụn sau đĩ được nghiền nhỏ bằng máy nghiền li tâm của trung tâm hạt nhân Tp Hồ Chí Minh: Cho mẫu vào 2 cối đựng, sau đĩ cho thêm từ 5 đến 7 viên bi zircon vào mỗi cối rồi đậy kín, lắp cối vào máy. Mỗi mẫu được nghiền trong 5 phút. Khi máy quay, các viên bi zircon sẽ nghiền nát mẫu thành các hạt mịn và đảm bảo khơng làm bẩn mẫu vì các viên bi này rất cứng. Sau mỗi lần nghiền bi thường bị các hạt mẫu mịn bám vào do hiệu ứng tĩnh điện trong quá trình ma sát với mẫu tạo ra. Để các mẫu nghiền sau khơng bị bẩn 35 ta phải rửa cối và bi: sau khi đã lấy hết mẫu ra, cho các viên bi bị bẩn vào cối rồi đổ đầy cối “cát rửa cối”(là zircon ZrSiO4 khơ, cứng, mịn) sau đĩ cho máy chạy trong 5 phút (bằng thời gian nghiền mẫu), cát này sẽ làm sạch hồn tồn cối và bi. Máy nghiền mẫu Cối, bi, mẫu đá và rây 1/10mm Bi và cối bị bẩn sau khi nghiền mẫu Bi đã được làm sạch Hình 13: Quá trình nghiền mẫu Các mẫu sau khi được nghiền nhỏ được rây 1 lần nữa qua rây 1/10mm để chọn các hạt mẫu cĩ kích cỡ đồng đều, tiện cho việc đo đạc. Tất cả các mẫu được đem cân, lấy khoảng 200g-700g mỗi mẫu. Thực hiện việc “nhốt” mẫu từ ngày 22/03/2008: các mẫu được đựng trong hộp nhựa, đậy kín và dán kỹ bằng băng keo trong rồi để vào nơi khơ thống nhằm giúp các đồng vị cân bằng thế kỷ để các kết quả đo đạc về sau được chính xác. Hình 14: Hộp đựng mẫu Mẫu nhốt Hộp 3 36 Quá trình xử lý mẫu được thể hiện qua lưu đồ sau: Để khơ tại nhiệt độ phịng Nghiền và rây 1/10 mm Loại bỏ phần lớn hơn 1/10 mm Phần nhỏ hơn 1/10 mm Trộn đều đĩng hộp nhốt Đo mẫu MẪU Hình 15: Lưu đồ xử lý mẫu 3.2. Đo mẫu 3.2.1. Cách đo Việc đo phĩng xạ các mẫu vật liệu xây dựng được thực hiện trên phổ kế gamma phơng thấp trong thời gian từ 10 - 24 giờ để lấy đủ thống kê diện tích đỉnh của các đồng vị quan tâm. 3.2.2. Chuẩn phĩng xạ Để xác định hoạt độ của các đồng vị phĩng xạ trong các mẫu vật liệu xây dựng ta phải dựa vào mẫu chuẩn. Mẫu được chọn làm mẫu chuẩn phải cĩ các đặc điểm giống như mẫu phân tích: mẫu chuẩn phải cùng loại, chứa các đồng vị quan tâm như mẫu phân tích, cĩ mật độ khối xấp xỉ với mẫu phân tích và được tiến hành đo trong điều kiện như mẫu phân tích. 37 Mẫu chuẩn phĩng xạ là uran IAEA, kali IAEA và thori IAEA (nhốt ngày 14/03/2008) Các mẫu chuẩn được lấy 700g, đựng trong hộp nhựa cùng kiểu với hộp nhựa đựng mẫu và được đo trong 24 giờ. 3.2.3. Phương pháp tính tốn hoạt độ của mẫu So sánh với mẫu chuẩn đã biết trước hoạt độ phĩng xạ, ta áp dụng cơng thức: i T )ctm(t 0.693 ecC* mM cM* cN mN mC   (6) Trong đĩ: Cm: hoạt độ phĩng xạ của mẫu (Bq/kg) Cc : hoạt độ phĩng xạ của chuẩn Nm: vận tốc đếm đã trừ phơng tại đỉnh năng lượng của đồng vị cần phân tích trong mẫu Nc : vận tốc đếm đã trừ phơng tại đỉnh năng lượng của đồng vị cần phân tích trong chuẩn Mm: khối lượng của mẫu cần phân tích Mc: khối lượng của chuẩn tm : thời gian đo mẫu tc : thời gian đo chuẩn Ti : chu kỳ bán rã của đồng vị cần đo 3.2.4. Sai số của phương pháp đo Việc đánh giá sai số trong kết quả phân tích phụ thuộc vào các tham số như sai số diện tích đỉnh gamma của mẫu chuẩn, sai số diện tích đỉnh của mẫu đo, sai số khối lượng của mẫu đo và mẫu chuẩn, sai số do nhiễm bẩn trong quá trình xử lý mẫu… Sai số tương đối của phương pháp được xác định theo cơng thức sau: 22 2 2 2 C N N M M Cm m c m c m c m c cm N N M M CC                                                         c (7) 38 Thực tế, với cách xác định hoạt độ theo phương pháp này thì sai số lớn nhất đến từ sai số diện tích đỉnh gamma của mẫu đo. Do vậy, các sai số ở phần thực nghiệm đã được xác định theo cơng thức sau: *C mm C DA  (8) Trong đĩ: DA (%) là sai số diện tích đỉnh của mẫu đo  : độ lệch chuẩn của các giá trị trong cơng thức 6 3.2.5. Cơng thức tính chỉ số Index Theo cơ quan mơi trường , an tồn hạt nhân và bảo vệ dân sự châu Âu, chỉ số index được tính theo cơng thức sau: 111 3000200300   BqKg C BqKg C BqKg CI KThRa [11] (9) 3.2.6. Cơng thức tính hoạt độ Ra tương đương Raeq = CRa+ 1.43 CTh+ 0.077CK [12] (10) Trong đĩ: CRa: hoạt độ của Ra (Bq/kg) CTh: hoạt độ của Th (Bq/kg) CK : hoạt độ của K (Bq/kg) I: Chỉ số index Raeq: hoạt độ Ra tương đương (Bq/kg) 3.2.7. Cơng thức tính liều hiệu dụng trung bình hằng năm [11] Kích thước căn phịng 4m x 5m x 2.8m Bề dày và khối lựong riêng của vật liệu 20 cm, 2350 kg m-3 (bê tơng) Thời gian sinh hoạt trong nhà/năm 7000 h Hệ số chuyển đổi 0,7 Sv Gy-1 Phơng 50 nGy h-1 Suất liều hiệu dụng cho từng đồng vị (nGy h-1)/ Bq kg-1 Các cấu trúc gây ra liều bức xạ trong nhà Ra226 Th232 K40 Sàn, trần, tường (tồn bộ căn phịng) 0,92 1,1 0,08 Sàn, tường (trần bằng gỗ ) 0,67 0,78 0,057 Sàn (căn phịng bằng gỗ với sàn bê tơng) 0,24 0,28 0,02 Vật liệu trang trí: gạch , đá ốp lát trên tất cả các bức tường (dày 3cm, mật độ 2600 kg m-3) 0,12 0,14 0,0096 39 40 Tài liệu tham khảo 1. Trần Văn Luyến, (2005). Nghiên cứu nền phơng phĩng xạ vùng lãnh thổ nam bộ Việt Nam. Luận án Tiến sĩ Vật lý. Đại học Khoa Học Tự Nhiên, đại học Quốc Gia Tp. Hcm 2. Ngơ Quang Huy, (2004). An tồn bức xạ ion hĩa. NXB Khoa học kỹ thuật. 3. La Thị Chích, (2001). Thạch học. NXB Đại Học Quốc Gia TP-HCM. 4. Phùng Thị Cẩm Tú,(2006). Xác định hoạt độ phĩng xạ trong vật liệu xây dựng. Khố luận tốt nghiệp. Đại học Sư Phạm, khoa Vật lý 5. Ngơ Quang Huy, Trần Văn Luyến, Nguyễn Văn Mai, (1999). Khảo sát nền phơng phĩng xạ đối với một số đối tượng mơi trường tại TP HCM. Báo cáo kết quả đề tài nghiên cứu cấp bộ các năm 1996-1999. 6. Trần Võ Trung, (2005). Ứng dụng phương pháp phân tích kích hoạt nơtron để lập bản đồ phân bố Asen vùng Đơng Nam Bộ. Khĩa luận tốt nghiệp. Đại học Khoa học Tự Nhiên – đại học Quốc Gia Tp.HCM 7. Huy. N.Q., Luyen T.V.,(2006) Study of external exposure doses from terrestrial radioacivity in Southern Viet Nam, Radiation protection dosimetry, vol 118, no.3, pages 331-336 8. Pavlidou, Koroneos, Papastefanou, Christofides, Stoulos, and Vavelides, (2006). Natural radioactivity of granites used as building material in Greece. Environmental radioactivity, vol.89, No.01, p.46-60. 9. Kuznhexov Iu.A, (1981). Các kiểu hình thành hệ macma chính. Nhà xuất bản Khoa học và Kỹ thuật, Hà Nội. 10. EPA (United states Environmental protection Agency). (2003). EPA Assessment of Risks from Radon in home. 11. Tổng giám đốc cơ quan mơi trường, an tồn hạt nhân và bảo vệ dân sự Châu Âu.(1999). Radiological Protection Principles concerning the Natural Radioactivity of Building Materials. 12. Beretka J and Mathew P J ,(1985). Natural radioactivity of Australian building materrials,industrial wastes and by- produc Heath. Phys. 48 , pages 87-95 13. Central laboratory for radiological protection, (2004). Investigation of radioactivity of raw and building materials. 14. NEA-OECD ,(1979). Exposue to radiation from natural radioactivity in building materials Report by Group of Experts of the OECD Nuclear Energy Agency (NEA) Paris.. 15.S Turhan, U N Baykan and K Sen, (2008). Measurement of the natural radioactivity in building materials used in Ankara and assessment of external doses. Journal of radiological protection , vol 28, pages 83-91 16. A.F. Hafez, A.S. Hussein and N.M. Rasheed, (2001). A study of radon and thoron release from Egyptian Building materials using polymeric nuclear track detectors. Applied Radiation and Isotopes, volume 54, page 291-298 17. M.I.Al-Jarallah, F.Abu-Jarad and Fazal-ur-Rehman,(2001). Determination of radon exhalation rates from tiles using active and passive techniques. Radiation Measurements, volume 34, page 491-495 18. Lubomir Zikovsky, (1992). Determination of radon exhalation rates from canadaian building materials with an in ternal proportional. International Journal of Radiation Applications and instrumentation. Part D. Nuclear Tracks and Radiation Measurements, volume 20, pages 525-527 19. Xinwei Lu and Xiaolan Zhang, (2006). Radionuclide content and associated radiation hazards of building materials and by-producs in Baoji, West China. Radiation protection dosimetry, doi:10.1093/rpd/ncm428 20. J.Al-Jundi, W.Salah,M.S.Bawa’aneh and F. Afaneh,(2005). Expore to radiation from the natural radioactivity in Jordanian buikdingmaterials. Radiation protection dosimetry, vol 118(1), pages 93-96 21. Lu X (Lu, Xinwei),(2007). Radiometric analysis and radiological hazards of commercial marble. Radiation effects and defects in solids, vol 162 (5-6), pages 455-462 22. www.VietNamNet.com 23. 24. 25. www. IAEA.org 26. http:/interiorhcmc.edu.vn Phụ lục 2: Kết quả phân tích định tính phổ gamma Phổ gamma của mẫu HC-1 0 50 100 150 200 250 300 0 100 200 300 400 500 600 700 800 900 1000 1100 1200 1300 1400 1500 1600 1700 1800 1900 2000 S ố đ ế m Năng lượng K-40 (1460,8 keV) B i - 2 1 4 ( 1 7 6 4 , 6 k e V ) Bi-214 (1238,8keV) Bi-214 (1120,4keV) Tl-208 (583,2keV) Tl-208 (510,8keV) Bi-214 (609,3keV) Pb-208 (351,9keV) Pb-214 (241,9keV) Pb-212 (238,6keV) U-235 (185,7keV) Pb-212 (300,1keV) Th-230 (74,9keV) Th-234 (63,3keV) Ac-228 (99,6keV) Th-234 (92,6keV) Th-228 (87,3keV) Hình 31: Kết quả phân tích định tín._.