Chụp ảnh chuyển động nguyên tử trong phân tử N2 bằng phương pháp cắt lớp sử dụng laser xung cực ngắn - Lý thuyết và mô phỏng

Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao Mã số: 60 44 05 LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS. TSKH. LÊ VĂN HỒNG Thành phố Hồ Chí Minh – 2011 Lời cám ơn Đầu tiên tơi xin chân thành cám ơn Thầy Lê Văn Hồng, đã hết lịng hướng dẫn và giúp đỡ tơi trong suốt thời gian thực hiện và hồn thành luận văn. Tơi xin chân thành cám ơn quý thầy cơ trong bộ mơn Vật Lý trường Đại học Sư Phạm Tp. HCM đã truyền đạt kiến thức và kinh nghiệm quý báu cho tơi trong suốt khĩa học. Tơi cũng xin gửi lời cám ơn các anh, chị, em trong nhĩm nghiên cứu đã nhiệt tình giúp đỡ tơi trong thời gian qua. Đặc biệt tơi xin gửi lời cám ơn và chúc sức khỏe đến hội đồng chấm luận văn Thạc sĩ trường Đại học Sư Phạm Tp. HCM. Cuối cùng tơi cũng muốn gởi lời cám ơn đến gia đình đã ủng hộ, động viên tinh thần cũng như tạo mọi điều kiện thuận lợi tối đa giúp tơi hồn thành luận văn này. Do thời gian tương đối hạn hẹp, kiến thức của bản thân chưa sâu nên dù cố gắng nhưng luận văn vẫn khơng tránh khỏi những hạn chế và thiếu sĩt. Tơi rất mong nhận được sự đĩng gĩp ý kiến, phê bình xây dựng từ phía thầy cơ, bạn bè. Thành phố Hồ Chí Minh 2011 Nguyễn Thị Tường Vi Mục lục Mục lục ........................................................................................................................ i Danh mục các chữ viết tắt .......................................................................................... ii Danh mục các hình vẽ và đồ thị ................................................................................ iii Danh mục các cơng thức (phương trình) .................................................................... v Mở đầu ........................................................................................................................ 1 CHƯƠNG 1: PHÁT XẠ SĨNG HÀI BẬC CAO ..................................................... 5 1.1. Laser ................................................................................................................ 5 1.2. Tương tác giữa trường laser với nguyên tử, phân tử ....................................... 8 1.3. Mơ hình Lewenstein ...................................................................................... 13 1.4. Chương trình LEWMOL tính phát xạ sĩng hài bậc cao ............................... 17 CHƯƠNG 2: PHƯƠNG PHÁP CẮT LỚP CHỤP ẢNH NGUYÊN TỬ, PHÂN TỬ22 2.1. Cơ sở lý thuyết của phép chụp cắt lớp .......................................................... 22 2.2. Chụp ảnh phân tử bằng laser xung cực ngắn ................................................ 27 2.3. Độ dài bước sĩng laser và chất lượng chụp ảnh phân tử .............................. 33 CHƯƠNG 3: MƠ HÌNH THÍ NGHIỆM VÀ MƠ PHỎNG DỮ LIỆU SĨNG HÀI BẬC CAO .......................................................................................................................... 38 3.1. Mơ hình thí nghiệm ....................................................................................... 38 3.2. Gaussian và các chương trình mơ phỏng ...................................................... 39 ▼ Giới thiệu về Gaussian .................................................................................... 39 3.2.1. Các chức năng tính tốn (job type) ........................................................ 40 3.2.2. Phương pháp sử dụng để tính tốn (method) ......................................... 43 3.2.3. Hệ hàm cơ sở (basis set) ......................................................................... 45 ▼ Các chương trình mơ phỏng về HHG ............................................................. 49 3.3. Dữ liệu sĩng hài ............................................................................................ 49 3.3.1. Dữ liệu sĩng hài đối với laser 800 nm ................................................... 50 3.3.2. Dữ liệu sĩng hài đối với laser 1300 nm ................................................. 50 CHƯƠNG 4: CHỤP ẢNH DAO ĐỘNG CỦA NGUYÊN TỬ TRONG PHÂN TỬ NI-TƠ53 ▼ Các bước tiến hành .......................................................................................... 53 ▼ Phương pháp cụ thể của từng bước ................................................................. 53 4.1. Tìm các chiều dài liên kết Ri khác nhau ................................................... 53 4.2. Tìm dữ liệu HHG ứng với mỗi chiều dài liên kết Ri ................................ 54 4.3. Tái tạo hình ảnh hàm sĩng của phân tử ứng với từng chiều dài liên kết Ri54 Kết luận .................................................................................................................... 67 Hướng phát triển ....................................................................................................... 67 Tài liệu tham khảo .................................................................................................... 68 Tiếng Việt: ............................................................................................................ 68 Tiếng Anh: ............................................................................................................ 68 Danh mục các chữ viết tắt ADK: Gần đúng ion hĩa xuyên hầm (Ammosov-Delone-Krainov) DFT: Phương pháp phiếm hàm mật độ (Density Functional Theory) HHG: Sĩng hài bậc cao (High – order Harmonic Generation) HOMO: Orbital ngồi cùng của phân tử (Highest Occupied Molecular Orbital) MO – ADK: Lý thuyết ion hĩa xuyên hầm phân tử (Molecular Orbital ADK) MO – SFA: Gần đúng trường mạnh phân tử (Molecular Orbital SFA) SFA: Gần đúng trường mạnh (Strong Field Approximation) B-LYP: Becke, Lee-Yang và Park (xem chương 3) DZ: hệ cơ sở Double Zeta TZ: hệ cơ sở Triple Zeta HF: Hartree Fock STO: Slater-Type-Orbital VWN: Hàm mật độ tương tác Vosko, Wilk, Nusair. kc_2p: khoảng cách giữa 2 đỉnh cực trị của hàm sĩng. Danh mục các hình vẽ và đồ thị Chương 1: 1) Hình 1.1.1: Cấu tạo chung của laser 2) Hình 1.1.2: Hình ảnh của một xung laser 3) Hình 1.2.1: Ion hĩa xuyên hầm 4) Hình 1.2.2: Tốc độ ion hĩa theo cường độ điện trường đỉnh 5) Hình 1.3.1: Mơ hình 3 bước của Lewenstein cho sự phát sĩng hài cao 6) Hình 1.3.2: Phổ sĩng hài của neon 7) Hình 1.3.3: Biến đổi Fourier cho gia tốc lưỡng cực nguyên tử đơn Chương 2: 8) Hình 2.1.1: Hình chiếu Pθ(t1) của đối tượng f(x,y) 9) Hình 2.1.2: Liên hệ biến đổi Fourier của hình chiếu với biến đổi Fourier của đối tượng 10) Hình 2.3.1: Phổ sĩng hài với các gĩc định phương khác nhau. 11) Hình 2.3.2: d2(w) theo bậc với laser 800 nm, 1200 nm. 12) Hình 2.3.3: d2(w) theo bậc với laser 800 nm, 1300 nm. 13) Hình 2.3.4: Hàm sĩng của Ni-tơ được tái tạo từ HHG đối với laser cĩ bước sĩng 800 nm và 1200 nm. 14) Hình 2.3.5: Hàm sĩng của Ni-tơ được tái tạo từ HHG đối với laser cĩ bước sĩng 1300 nm 15) Hình 2.3.6: Hàm sĩng Ψ (x,y=0) Chương 3: 16) Hình 3.1: Mơ hình thí nghiệm 17) Hình 3.2: Gĩc định phương 18) Hình 3.3 và 3.4: HOMO và HOMO-1 Chương 4: 19) Hình 4.1: Hàm sĩng chính xác 20) Hình 4.2: Hàm sĩng mơ phỏng – laser 800 nm – TTCB 21) Hình 4.3: Hàm sĩng lý thuyết – laser 800 nm – TTCB 22) Hình 4.4: Hàm sĩng lý thuyết – laser 1300 nm – kc0 23) Hình 4.5: Hàm sĩng mơ phỏng – laser 1300 nm – kc0 24) Hình 4.6: Hàm sĩng lý thuyết – laser 1300 nm – kc1 25) Hình 4.7: Hàm sĩng mơ phỏng – laser 1300 nm – kc1 26) Hình 4.8: Hàm sĩng lý thuyết – laser 1300 nm – kc2 27) Hình 4.9: Hàm sĩng mơ phỏng – laser 1300 nm – kc2 28) Hình 4.10: Hàm sĩng lý thuyết – laser 1300 nm – kc2 – TTCB 29) Hình 4.11: Hàm sĩng mơ phỏng – laser 1300 nm – kc2 – TTCB 30) Hình 4.12: Hàm sĩng lý thuyết – laser 1300 nm – kc3 31) Hình 4.13: Hàm sĩng mơ phỏng – laser 1300 nm – kc3 32) Hình 4.14: Hàm sĩng lý thuyết – laser 1300 nm – kcmax 33) Hình 4.15: Hàm sĩng mơ phỏng – laser 1300 nm – kcmax 34) Hình 4.16: N2_kc0_lk3_V1.png 35) Hình 4.17: N2_kcmax_lk2_V6.png Danh mục các cơng thức (phương trình) Chương 1: 1) (1.2.1): Độ phân cực P 2) (1.2.2): αbb 3) (1.2.3): Thơng số Keldysh ( γ-1) 4) (1.3.1): Điểm dừng. Chương 2: 5) (2.1.1) : Tích phân đường Pθ(t) theo f(x,y) 6) (2.1.2) : Phương trình đường thẳng trong hệ tọa độ cực 7) (2.1.3) : Biến đổi Radon 8) (2.1.4) : Biến đổi Fourier 2 chiều của f(x,y) = F(u,v) 9) (2.1.5) : Biến đổi Fourier 1 chiều của Pθ(t) = S θ(ω) 10) (2.1.6) : F(u,0) 11) (2.1.7) : Pθ=0(t) 12) (2.1.8) : Biến đổi Fourier 1 chiều của Pθ=0(x) = F(u,0) 13) (2.1.9) : Lý thuyết lát cắt Fourier đơn giản: F(u,0)=Sθ=0(u) 14) (2.1.10) : Ma trận quay hệ tọa độ 15) (2.1.11) : Tích phân đường Pθ(t) theo f(t,ℓ) 16) (2.1.12) : Biến đổi Fourier của (2.1.11) 17) (2.1.13) : Biến đổi Fourier 2 chiều ở một tần số khơng gian 18) (2.1.14) : Phương trình cốt lõi của chụp cắt lớp 19) (2.1.15) : Biến đổi Fourier ngược tìm lại đối tượng f(x,y) 20) (2.2.1) : Biểu thức tán sắc k 21) (2.2.2) : Lưỡng cực dịch chuyển d(ω,θ) 22) (2.2.3) : Cường độ sĩng hài S(N,ω,a,d) 23) (2.2.4) : Biên độ sĩng phẳng a(k) 24) (2.2.5) : Giá trị tuyệt đối của lưỡng cực dịch chuyển 25) (2.2.6) : xΨ 26) (2.2.7) : yΨ 27) (2.2.8) : Ψg(x,y) theo xΨ và yΨ 28) (2.2.9) : Ψg(x,y) 29) (2.3.1) : Điểm dừng (là (1.3.1)) 30) (2.3.2) : Thế trọng động Up Chương 3: 31) (3.1) : Quỹ đạo phân tử Фi 32) (3.2) : Hàm gốc Gaussian 33) (3.3) : Chuẩn hĩa hàm gốc Gaussian 34) (3.4) : Hàm cơ sở thực 35) (3.5) : Thế (3.4) vào (3.1) Mở đầu Trong thế giới vi mơ, những phản ứng hĩa học và những biến đổi sinh học xảy ra trên thước đo thời gian của thứ bậc picơ giây (ps), hoặc ngắn hơn. Trong một thời gian dài các nhà khoa học nghiên cứu tìm cách hiểu những chuyển biến trung gian xảy ra trong các quá trình này [30], liên quan đến chuyển động tương đối của các hạt nhân cấu thành phân tử. Trong thời gian gần đây, một hiện tượng quang học phi tuyến được quan tâm nghiên cứu rất mạnh. Đĩ là phát xạ sĩng hài bậc cao (High-order Harmonic Generation – viết tắt là HHG) [22] xảy ra khi nguyên tử hoặc phân tử tương tác với laser hồng ngoại (bước sĩng 800 nm) cĩ cường độ rất mạnh lên đến cỡ 14 2~ 10 /W cm và xung cực ngắn cỡ femto giây ( 1510− s). Nhiều cơng trình [1] chứng tỏ rằng tín hiệu HHG mang thơng tin cấu trúc phân tử và vì các tín hiệu này trong thang thời gian femto giây cho nên thơng tin cấu trúc thu được ta gọi là cấu trúc động. Đây chính là cơng cụ quan trọng và đầy hứa hẹn cho ta quan sát phân tử trong chuyển động nội tại của nĩ. Năm 2004 nhĩm các nhà khoa học Canada [12] đã sử dụng laser cĩ độ dài xung 30 fs cho tương tác với phân tử khí ni-tơ (N2) và từ nguồn dữ liệu HHG thu được, hình ảnh vân đạo ngồi cùng (Highest Occupied Molecular Orbital – viết tắt là HOMO) của phân tử đã được tái tạo bằng phương pháp cắt lớp (Tomographic Method) [13]. Nhiều cơng trình được cơng bố sau đĩ, lý thuyết, mơ phỏng [20], cũng như thực nghiệm [8], [19], [29], khơng những tái khẳng định kết quả cho N2 mà cịn áp dụng phương pháp này cho các phân tử khác như O2, CO2. Đặc biệt, trong cơng trình lý thuyết, mơ phỏng [20], vai trị của độ dài bước sĩng laser lên chất lượng ảnh đã được phân tích cho thấy sĩng cĩ bước sĩng càng dài thì chất lượng ảnh càng tốt. Như vậy đây là vấn đề cĩ ý nghĩa khoa học cũng như thực tiễn và cịn rất nhiều điều cần nghiên cứu sâu rộng hơn, đĩ là lý do tơi chọn đề tài “Chụp ảnh chuyển động nguyên tử trong phân tử ni-tơ bằng phương pháp cắt lớp sử dụng laser xung cực ngắn – lý thuyết và mơ phỏng”. Mục tiêu nghiên cứu của luận văn là tìm hiểu, lãnh hội phương pháp cắt lớp chụp ảnh phân tử bằng laser xung cực ngắn, và áp dụng cho chụp ảnh một quá trình cụ thể là dao động của N2. Để đạt mục tiêu đĩ trong luận văn này các nội dung nghiên cứu sau đây được thực hiện: + Tìm hiểu lý thuyết tương tác của laser với phân tử, cơ chế phát xạ sĩng hài bậc cao, cơ sở lý thuyết cho phương pháp cắt lớp; + Tìm hiểu và học cách sử dụng: (1) chương trình GAUSSIAN nhằm tính các orbital của phân tử; (2) bộ code LEWMOL để tính phát xạ sĩng hài bậc cao; (3) bộ code TOMOGRAPHY thực hiện phương pháp cắt lớp tách HOMO từ phát xạ sĩng hài bậc cao; (4) chương trình GAUVIEW cho quan sát các orbital và cấu trúc phân tử. + Mơ phỏng một quá trình dao động của phân tử N2 bằng cách cấp cho hạt nhân của nĩ một động năng ban đầu, minh họa dao động này qua GAUVIEW. + Tính HHG phát ra khi ni-tơ tương tác với xung laser cực ngắn cĩ bước sĩng 1300 nm, cường độ ~ 2.1014 W/cm2 và độ dài xung 30 fs với tất cả các gĩc định phương từ 00 đến 900. Khảo sát dáng điệu của phổ sĩng hài bậc cao (sự phụ thuộc của cường độ vào tần số) thu được và xem nĩ cĩ đặc trưng như lý thuyết tiên đốn (miền phẳng (plateau), điểm cắt cụt (cutoff)). Khảo sát sự phụ thuộc của cường độ sĩng hài bậc cao vào gĩc định phương cho một số bậc sĩng hài cụ thể và tìm gĩc định phương cĩ cực đại cường độ, so sánh với các kết quả khác. + Tách thơng tin HOMO từ các dữ liệu HHG thu được bằng phương pháp cắt lớp sử dụng bộ code TOMOGRAPHY; sau đĩ so sánh với HOMO lý thuyết ban đầu để đánh giá hiệu quả của phương pháp cắt lớp. + Tính HHG phát ra trong quá trình dao động của phân tử ni-tơ, sử dụng phương pháp cắt lớp để tái tạo HOMO của phân tử trong quá trình này; sau đĩ minh họa HOMO này bằng GAUVIEW để cĩ thể nhìn thấy trực quan sự biến đổi của HOMO trong quá trình dao động của phân tử. Các nội dung trên được trình bày trong luận văn theo bố cục sau, bao gồm phần mở đầu, 4 chương, phần kết luận và danh sách các tài liệu tham khảo. Chương 1 tổng quan về phát xạ sĩng hài bậc cao. Trong chương này, trước tiên trình bày những nét cơ bản về laser và laser xung cực ngắn, sau đĩ trình bày tương tác giữa trường laser với nguyên tử, phân tử và cơ chế phát xạ sĩng hài bậc cao. Đặc biệt, phương pháp gần đúng tính HHG theo mơ hình Lewenstein được giới thiệu trong chương này. Chương 2 về phương pháp cắt lớp chụp ảnh nguyên tử, phân tử. Nội dung chính của chương bao gồm tổng quan về cơ sở lý thuyết của phương pháp chụp ảnh cắt lớp [13]. Sau đĩ trình bày lại kết quả của cơng trình [20] về chụp ảnh HOMO của phân tử ni-tơ bằng phương pháp cắt lớp sử dụng laser xung siêu ngắn theo cơ chế phát xạ sĩng hài bậc cao. Sự phụ thuộc của chất lượng ảnh theo độ dài bước sĩng cũng được trình bày dựa theo cơng trình [2], [20]. Chương 3 về mơ hình thí nghiệm và mơ phỏng dữ liệu sĩng hài bậc cao. Trong chương này, trước tiên trình bày mơ hình thí nghiệm tương tác laser xung siêu ngắn với phân tử ni-tơ. Sau đĩ sử dụng phần mềm Gaussian [9] để thực hiện việc tính tốn cấu trúc HOMO của phân tử ni-tơ và sử dụng chương trình LEWMOL [22] để tính HHG phát ra khi ni-tơ thể khí tác dụng với laser theo mơ hình thí nghiệm đưa ra. Sử dụng HHG tính được bằng lý thuyết để mơ phỏng dữ liệu thực nghiệm về sĩng hài bậc cao. Chương 4 về chụp ảnh dao động của nguyên tử trong phân tử ni-tơ. Chương này trình bày kết quả của luận văn về tái tạo HOMO của phân tử ni-tơ bằng phương pháp chụp ảnh cắt lớp từ dữ liệu sĩng hài thu được trong chương 3. Đây là kết quả mơ phỏng tái khẳng định lại kết quả thực nghiệm [8], [19], [29] và kết quả mơ phỏng của tác giả khác [20]. Ngồi ra, trong luận văn mơ phỏng bằng GAUVIEW một quá trình dao động của phân tử ni-tơ và tiến hành chụp ảnh HOMO của phân tử thay đổi trong quá trình dao động bằng phương pháp cắt lớp sử dụng laser 1300 nm xung 30 fs. Trong phần kết luận, mục này tĩm tắt những kết quả đạt được của luận văn và đề nghị những hướng nghiên cứu tiếp theo. CHƯƠNG 1: PHÁT XẠ SĨNG HÀI BẬC CAO Đây là chương tổng quan, trình bày những nét cơ bản của laser và sự tương tác giữa laser với nguyên tử, phân tử; sau đĩ đi vào cơ chế phát xạ sĩng hài bậc cao, cụ thể là mơ hình Lewenstein cho việc giải thích và tính tốn sĩng hài bậc cao. Các tài liệu được sử dụng cho phần tổng quan này là [5], [16], [20]. Một số hình ảnh và đồ thị minh họa cũng trích dẫn từ các nguồn này. 1.1. Laser 1.1.1. Giới thiệu chung về laser Sự phát minh LASER là một trong những thành tựu cơng nghệ chủ yếu của thế kỷ 20, là khởi đầu của thời đại photonic thay thế cho thời đại electronic, được ứng dụng trong nhiều phạm vi như trong quân sự (chương trình các vì sao, vũ khí laser, bom laser), trong y khoa (ví dụ phẫu thuật nhãn khoa, thẫm mỹ), trong cơ khí (cắt, hàn), trong cơng nghệ in ấn, giải trí, biểu diễn, khắc thạch bản, ảnh tồn ký, trong lĩnh vực viễn thơng, giao tiếp quang học, trong cơng nghệ mơi trường như đo vận tốc bằng hiệu ứng Doppler dùng laser, đo nồng độ bụi, sương mù bằng laser. Một laser là một nguồn sáng, mà một chất khí hoặc tinh thể, hoặc mơi trường thích hợp được rào giữa hai gương, gọi là buồng cộng hưởng. Nếu người ta thêm năng lượng đến mơi trường laser bằng một xung ánh sáng hoặc kích thích điện, cuối cùng mơi trường sẽ chuyển năng lượng đĩ thành photon, chuyển động giữa hai gương ở hai đầu cuối, ánh sáng phản xạ bởi hai gương sẽ bao gồm ánh sáng kết hợp của cùng tần số hoặc bước sĩng, người ta cũng cĩ thể xây dựng những laser cho một vài bước sĩng. Hình 1.1.1 dưới đây về cấu tạo chung của một thiết bị tạo laser bao gồm ba bộ phận chính: (1) nguồn năng lượng (nguồn bơm) cung cấp năng lượng kích hoạt phơton trong mơi trường hoạt tính; (2) mơi trường hoạt tính (mơi trường kích thích hay mơi trường laser) là mơi trường cĩ nhiều nguyên tử ở trạng thái kích thích (cĩ sự đảo lộn hạt dân số); (3) gương hay hệ thống gương tạo nên hệ thống khuếch đại quang học. Bộ phận 1 và 2 tạo ra bức xạ cưỡng bức, bộ phận 2 và 3 tạo ra buồng cộng hưởng (BCH). BCH khơng những là để khuếch đại nhiều lần bức xạ cưỡng bức, mà vai trị chính của BCH cịn là tạo nên các trạng thái xác định của trường bức xạ (mode của BCH hay laser modes). Đ iều kiện để cĩ hoạt động của một hệ laser là (i) cĩ sự đảo lộn hạt dân số, (ii) cĩ bức xạ cưỡng bức và độ lợi lớn hơn độ mất (gain > loss) trong hệ. Theo chế độ hoạt động cĩ hai loại laser: laser sĩng liên tục (CW - continuous wave laser) và laser xung (laser pulse). Với CW, laser phát ra liên tục trong suốt thời gian hoạt động; trong khi với laser xung, laser phát ra bị ngắt quãng, chỉ phát theo từng đợt, hoạt động laser cĩ lúc dừng do vi phạm các điều kiện để cĩ hoạt động laser. Hình 1.1.2 dưới đây minh họa một xung laser 30 fs được dùng trong mơ phỏng của luận văn này (chứa 11 chu kỳ quang học T0). Hình 1.1.1. Sơ đồ minh họa cơ chế tạo laser trong đĩ: (1) đèn Flash là nguồn bơm; (2) mơi trường hoạt tính được đặt giữa hai gương; (3) hệ thống gương cĩ vai trị khuếch đại quang học. 1.1.2. Laser xung cực ngắn Ta biết hiện tượng nhiễu xạ ánh sáng hạn chế việc nghiên cứu cấu trúc của các vật thể vi mơ, bởi lẽ ta chỉ quan sát được những vật cĩ kích thước tương đương với bước sĩng ánh sáng. Để khảo sát những vật thể vơ cùng nhỏ địi hỏi phải cĩ những bước sĩng vơ cùng ngắn. Các nhà khoa học nhận thấy rằng các laser xung với chiều dài xung ngắn cĩ triển vọng đáp ứng nhu cầu trên, nên đã cĩ một cuộc đua rút ngắn chiều dài xung laser trong giới khoa học, bắt đầu từ những ngày đầu của kỹ thuật laser. Sau đây là những mốc trong sự tiến triển của vật lý laser xung siêu ngắn [5]: - Năm 1960: laser đầu tiên ra đời do T. H. Maiman chế tạo, phát ra các xung cĩ bước sĩng 694 nm và độ dài mỗi xung là vài trăm μs. - Năm 1961: laser cĩ độ dài xung cịn 10 ns, giảm 4 bậc so với laser đầu tiên, được điều biến hệ số khuếch đại bởi Hellwarth. - Năm 1966: DeMaria với cơ chế khĩa mode thụ động đã giảm độ dài xung đến cỡ 100 ps. - Năm 1976: những xung quang học ngắn hơn 1 ps (≈ 0,3 ps) được sản xuất bởi Ruddock và Bradley. Hình 1.1.2. Xung laser bước sĩng 800 nm, độ dài xung 30 fs. - Năm 1983: Fork và các cộng sự với những cải tiến thiết kế buồng đã phá vỡ rào cản 100 fs bởi khai thác một khái niệm mới: khĩa-mode-va-chạm-xung (colliding pulse mode locking). - Năm 1986: Valdmanis và Fork với mơi trường hoạt tính là chất nhuộm màu hữu cơ Rhodamin 6G (Rh6G) đã tạo ra độ dài xung là 27 fs. - Năm 1999: Nhiều nhĩm nghiên cứu như Gallmann, Morgner, hay Sutter với sự điều khiển tán sắc qua một phạm vi phổ rộng lớn hơn 150 THz cho phép phát những xung dưới 6 fs trực tiếp từ những bộ dao động laser. Shirakawa tạo ra xung dưới 5 fs từ những bộ khuếch đại thơng số quang học. Bằng cách nén xung ở những mức cơng suất cao (dưới tera watt) Cheng tạo ra xung xuống tới 4 fs. Những xung này mang sĩng với bước sĩng λ0 = 800 nm cĩ chu kỳ chỉ ra một chu kỳ quang học T0= 2,7 fs. Với những gương được thay đổi nhẹ cĩ thể tạo ra xung chính xác bằng 1,5 chu kỳ quang học và tiến đến tạo ra xung cĩ 1 chu kỳ (xung đơn). Kỹ thuật tạo xung laser hiện nay cho những xung cực ngắn atto giây (10-18 giây). Với những loại xung laser này, người ta cĩ thể điều khiển phản ứng hĩa học, theo dõi dao động của phân tử khí trên thang thời gian thực. Một vài mốc thời gian: - Năm 2006: nhĩm nghiên cứu thuộc phịng thí nghiệm quốc gia Ý đã chế tạo thành cơng laser cĩ độ dài xung 130 atto giây [25]. - Năm 2008: xung laser 80 atto giây được tạo ra bởi nhĩm ở Department of Electrical Engineering and Computer Science and Research Laboratory of Electronics, Massachusetts Institude of Technology, USA [10]. - 2010: Kỷ lục xung siêu ngắn đến tháng 5 năm 2010 là 12 fs theo báo cáo của Viện khoa học Max-Born nghiên cứu laser xung ngắn và quang học phi tuyến [31]. Chú thích: 1. Năng lượng của photon laser ứng với bước sĩng 800 nm là 1,553 eV. 2. Xung laser 800 nm cĩ độ dài 30 fs chứa 11,25 chu kỳ quang học. 3. Cường độ hiệu dụng và biên độ trường laser xem ở phần 1.2.1 của chương này. 1.2. Tương tác giữa trường laser với nguyên tử, phân tử Sự đáp ứng phi tuyến của vật chất đến bức xạ cường độ mạnh biểu thị trong sự phụ thuộc phi tuyến của độ phân cực (P) trên điện trường hoặc từ trường của bức xạ tới (P bằng momen lưỡng cực nguyên tử nhân mật độ nguyên tử). Những tính chất phi tuyến cĩ thể xuất phát từ những tiến trình khác nhau dựa trên cường độ [4], [28]. Ở những cường độ thấp và vừa phải trường laser ngồi yếu hơn trường Coulomb tĩnh của nguyên tử rất nhiều, trường laser chỉ làm nhiễu loạn nhẹ trạng thái lượng tử của nguyên tử dưới những điều kiện kích thích khơng cộng hưởng. Những mức năng lượng chỉ dịch chuyển nhẹ tỷ lệ với Ea 2, (Ea là biên độ trường laser) như là dịch chuyển Stark. Những nguyên tử giữ nguyên tình trạng trong trạng thái cơ bản với một xác suất cao, và sự mở rộng hàm sĩng của trạng thái cơ bản vẫn trên thang của bán kính Bohr aB. Những tương tác phi tuyến xảy ra dưới những điều kiện này cĩ thể được mơ tả tốt bởi lý thuyết nhiễu loạn, và do đĩ người ta qui cho phạm vi thơng số này như là chế độ của quang học phi tuyến nhiễu loạn [5]. Nếu cường độ điện trường trở nên cĩ thể so sánh hoặc cao hơn trường liên kết Coulomb của nguyên tử, một electron cĩ thể thốt với một xác suất đáng kể từ trạng thái liên kết của nĩ (bằng cách chui hầm hoặc vượt rào) trước khi điện trường laser đảo ngược dấu của nĩ. Bĩ sĩng electron được giải phĩng bởi sự ion hĩa quang học, tiếp theo sẽ lắc lư trong điện trường được phân cực tuyến tính. Biên độ lắc lư sẽ vượt quá bán kính Bohr một vài bậc cường độ và động năng trung bình trong một chu kỳ của electron vượt quá năng lượng liên kết Wb. Phạm vi thơng số để xuất hiện những tiến trình này được qui cho chế độ trường mạnh của quang học phi tuyến. Độ phân cực thuộc nguyên tử được áp đảo bởi tiến trình ion hĩa và sự giúp vào từ những electron liên kết bị bỏ qua [12], [20], [22]. Sự liên quan của độ phân cực mơi trường được gây ra với những trường tới là khơng thể thiếu cho mơ tả quá trình truyền của bức xạ cường độ mạnh trong mơi trường nguyên tử, cĩ nghĩa là cho tương tác của ánh sáng cường độ mạnh với vật chất trong một thể tích vĩ mơ. 1.2.1. Quang học phi tuyến nhiễu loạn Ở những cường độ thấp và vừa phải độ phân cực, P [As/m2] (A là Ampere, s là giây) của tồn bộ một nguyên tử cĩ thể được mở rộng vào một chuỗi Taylor so với điện trường : (1)0 nlP E Pε χ= + , (1.2.1) (2) 2 (3) 3 (4) 40 0 0 ...nlP E E Eε χ ε χ ε χ= + + + , với ε 0 = 8,85.10-12 As/(Vm) = 8,85.10-12 F/m là hằng số điện mơi chân khơng và χ(k) [(m/V)k-1] là độ điện cảm bậc thứ k. Các nghiên cứu [4] cho thấy độ phân cực nguyên tử đáp ứng tức thời những thay đổi của trường trong thang thời gian một vài femtơ giây. Mơ-men lưỡng cực nguyên tử cĩ thời gian đáp ứng 1/Δ , với Δ=|ωik – ω0| ; ωik là tần số chuyển tiếp từ trạng thái lượng tử ban đầu i (thường là trạng thái cơ bản) vào một vài trạng thái kích thích k, và ω0 là tần số laser mang. Vì tần số chuyển tiếp tiêu biểu từ trạng thái cơ bản đến trạng thái kích thích thấp nhất, vượt quá đáng kể tần số laser trong vùng nhìn thấy và hồng ngoại gần, nên 1/Δ cỡ 1 fs. Mơ-men lưỡng cực liên quan đến chuyển động hạt nhân cĩ một thời gian đáp ứng cỡ vài trăm femtơ giây đến vài pico giây dẫn đến một biểu thức phức tạp cho Pnl. Ngồi ra, sự đáp ứng phân cực nĩi chung là khơng đẳng hướng, với χ(k) là tensor hạng k kết nối những thành phần của E. Khi ta bỏ qua những chuyển dời điện tử từ trạng thái liên kết sang trạng thái tự do, nghĩa là coi như electron khơng bứt ra khỏi nguyên tử thì lý thuyết lượng tử [18] cho ta một biểu thức gần đúng đơn giản liên hệ các số hạng kế cận nhau trong (1.2.1) như sau: ( 1) 1 ( ) k k a B bbk k E eE a E χ α χ + + ≈ = ∆ , (1.2.2). Ta chỉ cĩ thể xem trường hợp nhiễu loạn khi hệ số αbb << 1, nghĩa là những chuyển tiếp liên kết – liên kết là đủ yếu. Khi đĩ chuổi khai triển (1.2.1) hội tụ và ta cĩ thể xét đến thành phần bất kỳ tùy theo độ chính xác cần đến [5]. Với những chuyển tiếp liên kết – tự do, Keldysh [14] đưa ra thơng số tỷ lệ: 00 1 2 a a B bf b eE eE a mW α γ ωω = = =  , (1.2.3). với m, e lần lượt là khối lượng tĩnh và điện tích của electron; Wb là thế ion hĩa của nguyên tử, chính là năng lượng liên kết của electron yếu nhất, và / 2B ba mW=  là bán kính Bohr tổng quát cho những nguyên tử cĩ Z > 1. Điều kiện để áp dụng lý thuyết nhiễu loạn cho chuyển tiếp liên kết – tự do là αbf << 1. Hệ số γ sau này được gọi là hệ số Keldysk. Trong tương tác của bức xạ nhìn thấy và hồng ngoại chúng ta cĩ được điều kiện Δ > ω0. Do vậy, trong phạm vi phổ này phép gần đúng nhiễu loạn cĩ thể được sử dụng. Tính tốn cho thấy điều này chỉ đúng cho laser cĩ cường độ lên đến cỡ 1013 W/cm2 . Ở đây chúng ta sử dụng kết nối giữa cường độ và biên độ trường: 2 2 0 1[ / ] [ / ] 2 a I W cm E V cm Z = , với 0 0 0Z µ ε= = 377 V/A, là trở kháng của chân khơng. Trong phạm vi cường độ trên, cơng thức (1.2.1) thiết lập một phép gần đúng tốt mơ tả một phạm vi rộng của hiện tượng phi tuyến, như sự ion hĩa đa photon (multi-photon ionization), sự ion hĩa vượt ngưỡng (above- threshold ionization). 1.2.2. Quang học phi tuyến chế độ trường mạnh Đối với trường hợp 1γ < , trường laser khử thế Coulomb mạnh đến nỗi hàm sĩng của electron cĩ năng lượng bằng (–Wb) chui qua rào thế và tới mặt ngồi của hàng rào thế ở x0, trong một phần của chu kỳ dao động của laser. Tốc độ thốt phụ thuộc vào sự thay đổi của trường laser cĩ thể xem như là tốc độ ion hĩa chuẩn tĩnh. Tiến trình này được gọi là tiến trình ion hĩa xuyên hầm. Dùng cơ cổ điển để mơ tả tiến trình của bĩ sĩng electron chuyển sang trạng thái liên tục và bỏ qua trường Coulomb, chúng ta cĩ thể thu được biên độ dao động của một electron trong trường được phân cực tuyến tính là: 20/( )w aa eE mω= và vị trí giải phĩng của electron là: 0 0/( )bx W eE≈ với E0 là biên độ điện trường ở đỉnh xung. Động năng trung bình trong một chu kỳ dao động của electron được cho bởi 2 2 20/(4 )p aU e E mω= , với Up được gọi là thế trọng động [3], [29]. Ví dụ khi I = 1015 W/cm2 và λ0 = 1 μm ta cĩ Up = 93 eV và aw= 12,4 nm. Thơng số Keldysh cĩ thể được biểu diễn lại như là: Hình 1.2.1: Ion hĩa xuyên hầm. Thế năng chuẩn tĩnh của electron HOMO, là tổng của thế Coulomb và trường điện của laser mạnh. Electron cĩ thể chui hầm qua hàng rào, được sinh ra ở vị trí x0 với một vận tốc trơi và đi theo chuyển động tuần hồn cĩ chu kỳ của trường laser. Biên độ cực đại trong suốt lần đi đầu là aw. 2 0 21 2 pw b Ua x Wγ = = . Do đĩ đối với 1γ < electron tự do được dời đi đáng kể từ vị trí sinh ra nĩ và thâu được một động năng lớn trong một phần chu kỳ quang học của laser. Điều này chỉ ra rằng trường ngồi trở nên áp đảo và ảnh hưởng của trường Coulomb tĩnh trở thành nhỏ ngay lập tức sau khi ion hĩa. Tình trạng này xác định chế độ trường mạnh của quang học phi tuyến. 1.2.3. Vai trị của độ dài xung trong vật lý trường mạnh Chúng ta xét vai trị của độ dài xung τp trong tương tác trường mạnh. Bởi vì cường độ trường laser tăng từ zero đến cực đại, cho nên trong mỗi xung laser luơn bắt đầu tác động theo chế độ nhiễu loạn, sau đĩ mới đến tiến trình trường mạnh ở những cường độ cao hơn. Do đĩ, việc tính theo chế độ trường mạnh trong cả quá trình là nhạy cảm với τp. Hình 1.2.2 vẽ một phần của nguyên tử hydro mất đi (số nguyên tử bị ion hĩa) sau khi bị ion hĩa bởi những xung laser của những khoảng thời gian khác nhau như là một hàm của biên độ điện trường ở đỉnh xung E0. Nghịch đảo thơng số Keldysh (γ -1) tương ứng đến cường độ trường này cũng được vẽ. Những kết quả được hiển thị trong hình này cho thấy rằng trong phạm vi phổ nhìn thấy/ hồng ngoại gần, sự ion hĩa được hồn thành chủ yếu trước khi chế độ trường mạnh (γ-1 >1) được bắt đầu đối với những khoảng thời gian xung của pico giây hoặc dài hơn. Ngay cả đối với những khoảng thời gian xung ngắn bằng 100 fs, một phần đáng kể của những nguyên tử bị ion hĩa trong vùng trung gian giữa chế độ nhiễu loạn và trường mạnh qua những kênh đa photon. Chỉ trong chế độ 10 fs sự tiền ion hĩa đa photon trở thành khơng đáng kể và tiến trình ion hĩa trường._. quang học chiếm quyền điều khiển đầy đủ. Như một hậu quả, trong phạm vi phổ nhìn thấy/ hồng ngoại gần những tương tác trường mạnh tinh khiết chỉ cĩ thể được gây ra bởi những xung laser vài chu kỳ. Hình 1.2.2 cũng chỉ ra rằng xung càng ngắn trường laser càng mạnh electron tách ra tức thời càng mạnh. Như một hậu quả trực tiếp, với một xung laser vài chu kỳ: (i) Nguyên tử cĩ thể được lái mạnh hơn nhiều trước khi momen lưỡng cực của nĩ giảm xuống đột ngột do ion hĩa, và (ii) Electron tách ra cĩ thể được phĩng ra với một vận tốc trơi cao hơn nhiều vào plasma vây quanh. Ngồi ra về thời gian những tiến trình này được giới hạn trong một phần nhỏ của T0. Do đĩ những xung ánh sáng vài chu kỳ mở ra những chế độ thơng số mà trước đây khơng thể truy cập tới trong vật lý trường cao. 1.3. Mơ hình Lewenstein Phần này dựa theo cơng trình [22], giới thiệu lý thuyết gần đúng theo mơ hình Lewenstein để giải thích phổ rời rạc và điểm dừng của phát xạ sĩng hài bậc cao. Đồng thời cũng đưa ra kiểm chứng độ chính xác của mơ hình Lewenstein. Sự phát bức xạ sĩng hài từ một nguyên tử đơn hoặc phân tử được quyết định bởi gia tốc lưỡng cực mà trong hệ đơn vị nguyên tử là 2 2 | | d r dt ψ ψ với r là vectơ khơng gian và ψ là hàm sĩng electron, kết quả từ nghiệm của phương trình Schrodinger phụ thuộc thời gian phi tương đối tính. Sự phát xạ sĩng hài theo mơ hình Lewenstein dựa vào hai gần đúng do Keldysh đưa ra cho tính tốn những tiến trình ion hĩa trường mạnh. (i) Trong miền trạng thái liên tục với năng lượng dương, thế tương tác Coulomb cĩ thể bỏ qua và electron cĩ thể được xem như hạt tự do. (ii) Trạng thái cơ bản Hình 1.2.2: Tốc độ ion hĩa tương đối của nguyên tử hydro theo cường độ điện trường đỉnh đối với những xung laser cĩ độ dài xung lần lượt là (a) τp =10 fs, (b) τp = 100 fs và (c) τp = 1000 fs được thực hiện bởi laser 800 nm. Sự ion hĩa được tính bởi phương pháp giải bằng số phương trình Schrodinger phi tương đối tính phụ thuộc thời gian [26]. đĩng gĩp chủ yếu vào tiến trình ion hĩa và sự đĩng gĩp của các trạng thái kích thích được bỏ qua. Ngồi ra, trong mơ hình này chỉ giới hạn với laser phân cực tuyến tính, mà đối với nĩ trọng tâm của bĩ sĩng electron quay về trực tiếp đến hạt nhân khi bỏ thành phần từ trong lực Lorentz. Việc mở rộng của mơ hình Lewenstein cho trường hợp phân cực ellip cĩ thể được tìm thấy trong các cơng trình nghiên cứu khác. Sự phát xạ sĩng hài bậc cao được thực hiện qua ba tiến trình như minh họa trong hình 1.3.1, ba tiến trình đĩ là: (1) tiến trình ion hĩa trường quang học (ion hĩa xuyên hầm), (2) tiến trình truyền trong miền liên tục (electron tự do được gia tốc, tuân theo cơ học cổ điển), (3) tiến trình tái kết hợp với ion mẹ và phát xạ sĩng hài. Biên độ xác xuất của mỗi tiến trình tham gia trong phát xạ sĩng hài cĩ thể tính theo mơ hình bán cổ điển, minh họa trên hình 1.3.1. Bĩ sĩng electron được xem như tự do ở thời điểm τb và cĩ một tốc độ ban đầu xác định bởi ion hĩa chui hầm. Sau đĩ nĩ truyền trong trường laser mạnh và khi laser đổi chiều nĩ được mang trở lại hạt nhân ở thời điểm τ, sau thời gian xấp xĩ một chu kỳ dao động. Nĩ tái kết hợp với trạng thái cơ bản giải phĩng năng lượng nĩ kiếm được trong trường laser, cộng thêm Wb - bằng thế ion hĩa Ip, bằng cách phát ra một photon năng lượng cao. Nhờ vào quá trình lặp lại hầu như tuần hồn của tiến trình này trong trường laser với nhiều chu kỳ, phổ sự phát lưỡng cực thu được là rời rạc, gồm cĩ những sĩng hài với tần số là bội số lẻ của tần số laser ω0. Trong hình 1.3.2 cho thấy cấu trúc rời rạc biến mất hồn tồn trong vùng ngưỡng sau điểm cắt cụt. Điều này là bởi vì đối với những xung cực ngắn vài chu kỳ laser, những sĩng hài cao nhất được phát bởi một đường đi electron đơn gần đỉnh cho nên tính chất tuần hồn của tiến trình phát xạ sĩng hài bậc cao hồn tồn bị khử. Tính tốn cổ điển cũng cho ta điểm cắt cụt trong phổ sĩng hài bậc cao ở năng lượng của photon sĩng hài là 0 3,17 ( )c b pN W Uω ω τ= = + , (1.3.1) Hình 1.3.1: Minh họa mơ hình ba bước Lewenstein cho sự phát sĩng hài bậc cao: một electron tự do được sinh ra ở thời điểm τb bởi sự ion hĩa chui hầm, tiếp theo được tăng tốc trong trường laser, quay trở lại với hạt nhân và phát ra một photon siêu cực tím (XUV: extreme ultraviolet photon) năng lượng cao do tái kết hợp với trạng thái cơ bản ở thời điểm τ. với Up(τ) là thế trọng động. Trong một giới hạn gần đúng, điểm cắt cụt Nc được quyết định bởi thế trọng động ở đỉnh xung Up(0). Vì những xung với khoảng thời gian khác nhau trong hình 1.3.2 cĩ cùng cường độ đỉnh, phổ sĩng hài bị cắt đột ngột ở cùng tần số theo phương trình qui luật điểm dừng (1.3.1). Trong giới hạn của những trường laser mạnh quá trình ion hĩa với xác suất gần tới 1 trước khi nguyên tử được đặt vào đỉnh xung, Nc khơng cịn được quyết định bởi cường độ đỉnh. Để kiểm tra độ chính xác của mơ hình Lewenstein, trong cơng trình [5] đưa ra so sánh momen lưỡng cực của nguyên tử hydro được tính bởi mơ hình Lewenstein với momen lưỡng cực thu được từ nghiệm chính xác bằng số của phương trình Schrodinger cho các trường hợp độ dài xung và cường độ đỉnh xung khác nhau. Một kết quả tiêu biểu được vẽ trong hình 1.3.3 cho thấy cấu trúc của phổ sĩng hài từ hai phương pháp tính là trùng khớp trong miền gần điểm cắt cụt. Đối với những sĩng hài bậc thấp, sự trùng khớp của cấu trúc bị làm hỏng do tăng ảnh hưởng của thế Coulomb, bị bỏ qua trong mơ hình Lewenstein. Những sĩng hài Hình 1.3.2: Phổ sĩng hài phát ra do khí neon tương tác với xung laser 800nm cĩ độ dài xung lần lượt là 30 fs và 7 fs. Cường độ đỉnh của cả hai xung là ≈3.1014 W/cm2. Ở đỉnh của xung 30 fs phỏng chừng 10 % những nguyên tử neon được ion hĩa, trong khi ở đỉnh của xung 7 fs 100 % được ion hĩa . Hình 1.3.3: Biến đổi Fourier cho gia tốc lưỡng cực 2 ( )hdω ω cho sự phát sĩng hài bậc cao của nguyên tử hydro theo mơ hình của Lewenstein và theo cách giải chính xác bằng số phương trình Schrodinger phụ thuộc thời gian phi tương đối tính. Thơng số laser là I0=5.1014 W/cm2, φ0=0, λ0=800 nm và τp=5 fs. bậc thấp được phát bởi những electron quay lại đến hạt nhân với động năng thấp. Đường đi của những electron này bị ảnh hưởng mạnh hơn bởi thế năng Coulomb của nguyên tử. 1.4. Chương trình LEWMOL tính phát xạ sĩng hài bậc cao Tên tập tin chương trình là LewMol_2.2.f được viết bằng ngơn ngữ lập trình FORTRAN với khoảng 1400 dịng lệnh do nhĩm nghiên cứu Đại học Quốc gia Kansas, Hoa kỳ. Chương trình được viết để tính phổ HHG từ những phân tử được định phương lý tưởng (100%). Với trường hợp định phương khơng lý tưởng theo một phân bố định phương bất kỳ, chương trình được phát triển bởi nhĩm nghiên cứu Trường Đại học Sư phạm TP. Hồ Chí Minh [2]. 1.4.1. Những tập tin đầu vào * input.wf : là đầu ra của chương trình get_input_wf.f, chứa thơng tin hàm sĩng (wf) của trạng thái cơ bản của điện tử, đầu vào của get_input_wf.f là các file thu được từ Gaussian khi tính các orbital của phân tử đang xét. Tập tin input.wf cĩ 10 cột, số dịng tùy thuộc vào số nguyên tử trong phân tử (ví dụ đối với phân tử ni-tơ cĩ 64 dịng), tên của 10 cột theo thứ tự từ trái qua phải như sau: - Nnmo: Số quỹ đạo của mỗi nguyên tử (ví dụ ni-tơ cĩ 2 nguyên tử, mỗi nguyên tử cĩ 32 dịng, số này là giống số thứ tự: chạy từ 1  64). - Ns1: Số thứ tự nguyên tử (ví dụ đối với ni-tơ chỉ cĩ 2 nguyên tử: 32 dịng mang số 1, 32 dịng mang số 2). - nx - ny - nz - CoeffG(i) - ZetaG(i) - In1: Số lượng tử chính - AOrb: quỹ đạo nguyên tử - Orb1: Tên quỹ đạo (ví dụ S,P,D,…) - Atom: Ký hiệu nguyên tử (ví dụ N, C,O,…) Đối với mỗi nguyên tử dạng tốn học của hàm GTO được viết trong hệ tọa độ Cartesian như sau: 2 2 2( ) ( ) ( ) ( )( )( ) ( ) nx i ny i nz i i x y zG i CoeffG i x y z e η− + += Hai số này viết liền thành một cột (ví dụ 1S,2PX,…) Hàm sĩng (wf) tổng của tất cả những nguyên tử trong phân tử. * Rinfo.inp: thơng tin về yêu cầu của người dùng: - NAtom: Số tổng nguyên tử . - Units: Hệ đơn vị (1: hệ đơn vị nguyên tử (a.u.), 2: Angstrom ( A0)). - Symbol: Ký hiệu nguyên tử (dùng cho in ra). - X,Y,Z: Những tọa độ Cartesian của các nguyên tử. - Control Key: Các khĩa điều khiển (=1: thực hiện tính, =0: khơng tính). - KeyHHG: Khĩa tính HHG. - KeyAvrPhi: Khĩa tính trung bình qua phạm vi của gĩc Phi (ví dụ đối với ni-tơ nếu khĩa này =1, sẽ tính trung bình qua 19 gĩc trong phạm vi từ 0 độ đến 90 độ, độ biến thiên là 5 độ). - KeyPlot: Khĩa tính hàm sĩng 2D (sẽ tạo ra các tập tin fort.2001, fort.2002, fort.2003), 3D (fort.3001, fort.3002, fort.3003) dùng cho vẽ đồ thị. - KeyDip: Khĩa tính lưỡng cực dịch chuyển. - KeyDep: Khĩa tính khi xác suất ion hĩa trạng thái cơ bản bằng 1. - xMin, xMax, yMin, yMax, zMin, zMax: Phạm vi cho vẽ đồ thị. - xcut, ycut, zcut: Những vị trí cắt của đồ thị 2D và 3D. - N2DPoints, N3Dpoints: Số điểm cho đồ thị 2D và 3D. * Omega-new.in: Thơng tin về laser - Dịng 1 cĩ 4 số: Số chu kỳ quang học trong một xung laser 30 fs, cường độ điện trường đỉnh (x1014 W/cm2), năng lượng của photon laser (đơn vị eV), pha của điện trường laser (chọn là 0). - Dịng 2 là thế ion hĩa Ip của phân tử. * Orient.in: Thơng tin gĩc của vectơ phân cực của laser với phân tử. - Gĩc theta: gĩc giữa tia phân cực của laser và trục phân tử. - Gĩc Phi: gĩc giữa tia phân cực của laser và trục Ox, gĩc này cĩ giá trị 0 hoặc 90 độ tùy thuộc vào giá trị của cột thứ năm, tình từ phải qua trong tập tin input.wf. * Dipole.h: định nghĩa về các hằng số, độ chính xác, … Ví dụ: tăng số NumHHG nếu cần những bậc sĩng hài cao hơn, tăng số NtMax để tăng độ chính xác, tăng pRange và NumPoints để cĩ lưới p tốt hơn,…. 1.4.2. Những tập tin đầu ra * hhg.dat: Dữ liệu sĩng hài, tập tin này cĩ 5 cột: - Cột 1: Bậc của dao động. - Cột 2: Bình phương của lưỡng cực dịch chuyển theo phương song song với phương phân tử. - Cột 3: Là log10 của cột 2. - Cột 4: Bình phương của lưỡng cực dịch chuyển theo phương vuơng gĩc với phương phân tử. - Cột 5: Là log10 của cột 4. * hhg-power.dat: là tập tin đầu ra sau khi chạy chương trình hhg-average.f, cũng cĩ 5 cột: - Cột 1: Bậc của dao động. - Cột 2: Bình phương của lưỡng cực dịch chuyển theo phương song song với phương phân tử. - Cột 3: Là cường độ sĩng hài theo phương song song với phương phân tử. - Cột 4: Bình phương của lưỡng cực dịch chuyển theo phương vuơng gĩc với phương phân tử. - Cột 5: Là cường độ sĩng hài theo phương vuơng gĩc với phương phân tử. * dipole-spher.dat: chứa những thành phần lưỡng cực dịch chuyển thực và ảo của dx, dy, dz. * fort.2001: Dữ liệu hàm sĩng dọc theo trục x, khi y=ycut, z=zcut. * fort.2002: Dữ liệu hàm sĩng dọc theo trục y, khi x=xcut, z=zcut. * fort.2003: Dữ liệu hàm sĩng dọc theo trục z, khi y=ycut, x=xcut. * fort.3001: Dữ liệu hàm sĩng cắt trục x ở x=xcut. * fort.3002: Dữ liệu hàm sĩng cắt trục y ở y=ycut. * fort.3003: Dữ liệu hàm sĩng cắt trục x ở z=zcut. CHƯƠNG 2: PHƯƠNG PHÁP CẮT LỚP CHỤP ẢNH NGUYÊN TỬ, PHÂN TỬ Trong chương này tơi sẽ viết tổng quan về cách tái tạo hình ảnh orbital ngồi cùng (HOMO) của các phân tử N2, từ nguồn dữ liệu HHG bằng phương pháp cắt lớp [12], [20]. Trước tiên, cơ sở lý thuyết của phương pháp cắt lớp được viết lại từ nguồn cuốn sách [13]. Sau đĩ, phương pháp cắt lớp tái tạo HOMO từ dữ liệu sĩng hài bậc cao được trình bày từ các cơng trình thực nghiệm [12] và lý thuyết mơ phỏng [20]. Ở đây chúng ta chỉ ra rằng từ sĩng hài bậc cao được phát ra khi xung laser cường độ mạnh với độ dài xung cỡ 30 femtơ giây tương tác với các phân tử định phương chúng ta hồn tồn cĩ thể tái tạo HOMO của phân tử N2. Sự phụ thuộc chất lượng chụp ảnh vào độ dài bước sĩng được đưa ra trong cơng trình [20] cũng được trình bày lại ở đây làm cơ sở cho ta chọn độ dài bước sĩng laser trong luận văn này là 1300 nm. 2.1. Cơ sở lý thuyết của phép chụp cắt lớp 2.1.1. Giới thiệu Ảnh cắt lớp là những hình ảnh của một phần của đối tượng. Kỹ thuật chụp ảnh cắt lớp là cách tìm những ảnh cắt lớp từ những dữ liệu hình chiếu. Hình chiếu là một tập hợp của những giá trị được hợp nhất của một vài thơng số của đối tượng – là tích phân dọc theo những đường thẳng xuyên qua đối tượng, được phản ánh như là những tích phân đường. Chìa khĩa của kỹ thuật chụp ảnh cắt lớp là l ý thuyết lát cắt Fourier thể hiện sự liên quan giữa dữ liệu hình chiếu và biến đổi Fourier hai chiều của đối tượng dọc theo một đường chiếu. 2.1.2. Nguyên tắc cơ bản của kỹ thuật chụp ảnh cắt lớp • Tích phân đường và những hình chiếu Giả sử ta cĩ một vật thể hai chiều trong mặt phẳng Oxy, mỗi điểm (x, y) của nĩ được đặc trưng bởi một hệ số hấp thụ ( , )f x y . Nếu biết hàm ( , )f x y cho tất cả các điểm trong vật thể ta gọi là chụp ảnh được vật thể. Tuy nhiên về mặt nguyên tắc ta chỉ cĩ thể đo được tín hiệu ở bên ngồi vật thể, do vậy ta chiếu một chùm tia song song cĩ cường độ I0 vào vật thể. Phía sau vật ta đặt một máy đo để xác định cường độ I của chùm tia sau khi truyền qua vật thể. Khi đĩ giá trị 0ln( / )P I Iθ = được gọi là hình chiếu của vật ứng với gĩc θ. Ta sẽ tái tạo hình ảnh của đối tượng ( , )f x y từ những dữ liệu đo được của hình chiếu Pθ . Về mặt tốn học Pθ là hình chiếu ở gĩc θ theo đường chiếu ( )L được đặc trưng bởi gĩc θ và khoảng cách t của ( )L đến gốc tọa độ O (xem hình 2.1.1). Pθ được định nghĩa như sau: ( , ) ( ) ( , ) t P t f x y dθ θ = ∫  , (2.1.1) trong đĩ d là vi phân đường đi trên ( )L ; ( , )tθ là ký hiệu khác của đường chiếu ( )L với phương trình của nĩ là: cos sinx y tθ θ+ = . (2.1.2) Dùng khái niệm hàm Delta Dirac, (2.1.1) cĩ thể được viết lại như sau: ( ) ( , ) ( cos sin )P t f x y x y t dxdyθ δ θ θ ∞ ∞ −∞ −∞ = + −∫ ∫ . (2.1.3) Hàm Pθ như cơng thức (2.1.3) được biết như là biến đổi Radon của đối tượng ( , )f x y . • Định lý lát cắt Fourier: Gọi ( , )F u v là biến đổi Fourier hai chiều của đối tượng ( , )f x y , ta cĩ: 2 2( , ) ( , ) i u x i v yF u v f x y e e dxdyπ π ∞ ∞ − − −∞ −∞ = ∫ ∫ (2.1.4) Tương tự như vậy biến đổi Fourier một chiều của hình chiếu Pθ là : 2( ) ( ) i tS P t e dtπ ωθ θω ∞ − −∞ = ∫ . (2.1.5). Ta sẽ tìm mối liên hệ giữa hai đối tượng trên mà trước hết cho trường hợp đơn giản nhất là 0θ = . Đầu tiên, xem xét biến đổi Fourier của đối tượng dọc theo đường thẳng trong vùng tần số cho bởi 0v = , tích phân biến đổi Fourier (2.1.4) bây giờ đơn giản là: 2( ,0) ( , ) i u xF u f x y dy e dxπ +∞ +∞ − −∞ −∞   =     ∫ ∫ . (2.1.6), Bởi vì thừa số pha khơng phụ thuộc y, nên chúng ta chẻ tích phân thành hai phần như trên. Từ định nghĩa (2.1.1) ta thấy số hạng trong ngoặc vuơng là phương trình cho một phép chiếu dọc theo những đường thẳng với x khơng đổi hoặc: Hình 2.1.1: Một đối tượng ( , )f x y và hình chiếu của nĩ Pθ (t1) được hiển thị cho một gĩc θ, (ℓ ≡ s). 0 ( ) ( , )P x f x y dyθ ∞ = −∞ = ∫ . (2.1.7) Thế (2.1.7) vào (2.1.6) ta cĩ : 20( ,0) ( ) iu xF u P x e dxπθ ∞ − = −∞ = ∫ , (2.1.8) Với ý nghĩa như sau: vế phải của (2.1.8) là biến đổi Fourier một chiều của hình chiếu 0Pθ = , vế trái là biến đổi Fourier hai chiều của đối tượng. Từ (2.1.8) và (2.1.5) ta cĩ: 0( ,0) ( )F u S uθ == . (2.1.9) Đây là dạng đơn giản nhất của Định lý lát cắt Fourier. Kết quả này độc lập với hướng giữa đối tượng và hệ tọa độ. Nếu, cho ví dụ được hiển thị trong hình 2.1.2, hệ tọa độ (t, ℓ) được quay một gĩc θ, biến đổi Fourier của hình chiếu 0Pθ = được định nghĩa trong (2.1.7) bằng với biến đổi Fourier hai chiều của đối tượng dọc theo một đường thẳng được quay bởi gĩc θ. Điều này dẫn đến lý thuyết lát cắt Fourier được trình bày như sau: Biến đổi Fourier của một hình chiếu song song của đối tượng f(x,y) được lấy ở gĩc θ, cho một lát cắt của biến đổi hai chiều F(u,v) tạo một gĩc θ với trục u. Nĩi cách khác, biến đổi Fourier của Pθ (t) cho những giá trị của F(u,v) dọc theo đường thẳng BB (u=v ctgθ) trong vùng tần số (u, v) (hình 2.1.2). Ta cĩ thể chứng minh Định lý lát cắt Fourier một cách trực tiếp bằng cách xem hệ tọa độ (t, ℓ) là từ phép quay của hệ gốc (x, y) theo cơng thức sau: cos sin sin cos t x y θ θ θ θ       =     −      (2.1.10) Trong hệ (t, ℓ) một hình chiếu dọc theo những đường thẳng của hằng số t được viết: ( ) ( , )P t f t dθ ∞ −∞ = ∫   . (2.1.11) Thế (2.1.11) vào (2.1.5) ta cĩ: [ ] 2( ) ( , ) i tS f t d e dtπ ωθ ω ∞ ∞ − −∞ −∞ = ∫ ∫   . (2.1.12) Kết quả này được đưa về hệ tọa độ (x,y) bằng cách dùng mối liên hệ (2.1.10) ta cĩ : 2 ( cos sin )( ) ( , ) i x yS f x y e dxdyπ ω θ θθ ω ∞ ∞ − + −∞ −∞ = ∫ ∫ . (2.1.13) Vế phải của (2.1.13) là biến đổi Fourier hai chiều của ( , )f x y và cĩ thể đưa về (2.1.4) bằng biến đổi u = ω cosθ, v=ω sinθ : Sθ (ω) = F(u,v) = F(ω,θ) . (2.1.14) Phương trình này là chứng minh trực tiếp định lý lát cắt Fourier và là nền tảng cho phương pháp cắt lớp. Kết quả trên chỉ ra rằng bằng cách lấy những hình chiếu ( )P tθ của một hàm đối tượng ở lần lượt các gĩc θ1, θ2,…, θk và biến đổi Fourier của nĩ với mỗi gĩc ( )Sθ ω theo cơng thức (2.1.5), chúng ta cĩ thể xác định giá trị của ( , )F u v theo các đường xuyên tâm như trên hình 2.1.2. Nếu một số vơ hạn hình chiếu được lấy, lúc đĩ ( , )F u v được biết ở tất cả những điểm trong mặt phẳng (u,v). Hàm đối tượng ( , )f x y cĩ thể được tìm lại bằng cách biến đổi Fourier ngược: 2 ( )( , ) ( , ) i ux vyf x y F u v e dudvπ ∞ ∞ + −∞ −∞ = ∫ ∫ . (2.1.15) • Tĩm lại: Định lý lát cắt Fourier cho ta xây dựng lại hình ảnh đối tượng ( , )f x y qua các dữ liệu đo được của hình chiếu. Điều này cung cấp một mơ hình đơn giản cho phương pháp chụp cắt lớp mà chúng ta sẽ sử dụng trong các chương sau. 2.2. Chụp ảnh phân tử bằng laser xung cực ngắn 2.2.1. Giới thiệu Hàm sĩng một electron, hoặc orbital là những cấu trúc tốn học được dùng mơ tả hàm sĩng nhiều electron của phân tử. Vì orbital của điện tử hĩa trị ngồi cùng (Highest Occupied Molecular Orbital - viết tắt là HOMO) chịu trách nhiệm về tính chất hĩa học, cho nên quan sát HOMO này thay đổi khi liên kết được thành lập hay phá vỡ là để quan sát bản chất hĩa học. Các orbital rất khĩ quan sát bằng thực nghiệm trên thang thời gian của các phản ứng hĩa học. Trong phần này của luận văn, dựa trên các cơng trình [12], [20] chúng tơi sẽ trình bày tổng quan lại thực nghiệm chụp ảnh HOMO của phân tử ni-tơ bằng phương pháp cắt lớp theo cơ chế phát xạ sĩng hài bậc cao sử dụng xung laser cực ngắn với độ dài xung 30 fs. Phương pháp chụp ảnh cắt lớp được thực hiện như sau, bao gồm các bước chủ yếu: (1) định phương phân tử trong hệ tọa độ phịng thí nghiệm, (2) ion hĩa phân tử bằng laser xung cực ngắn với kết quả là quá trình phát xạ sĩng hài bậc cao, (3) thu phổ sĩng hài bậc cao ứng với các gĩc định phương khác nhau, (4) sử dụng cơng thức bán thực nghiệm về Hình 2.1.2: Lý thuyết lát cắt Fourier liên hệ biến đổi Fourier của hình chiếu với biến đổi Fourier của đối tượng dọc theo đường xuyên tâm. phát xạ sĩng hài để tìm mơ-men lưỡng cực từ số liệu phổ sĩng hài bậc cao, (5) sử dụng định lý lát cắt Fourier để tái tạo hình ảnh HOMO từ mơ-men lưỡng cực. Sau đây các bước của kỹ thuật này sẽ được trình bày lại dựa theo cơng trình thực nghiệm [5], [12]. 2.2.2. Sự định phương của phân tử Nguyên tắc cơ bản của chụp ảnh cắt lớp liên quan đến kỹ thuật tái tạo hình ảnh từ một chuỗi của những hình chiếu lên các hướng khác nhau [13]. Đối với một hướng chiếu cố định trong phịng thí nghiệm, đối tượng phải được quay. Do đĩ việc định phương phân tử cĩ vai trị quyết định trong chụp ảnh phân tử. Trong thí nghiệm của cơng trình [12] sự định phương được thực hiện như sau. Trong trường hợp xung laser cường độ khơng lớn, khoảng dưới 1013 W/cm2, tương tác lên phân tử thì các trạng thái phân tử khơng bị thay đổi bởi hiệu ứng Stark. Laser chỉ ảnh hưởng đến chuyển động quay của phân tử và làm thay đổi gĩc giữa trục phân tử và véc-tơ phân cực laser (gĩc định phương). Từ đây đưa ra cách định phương phân tử bằng laser cường độ khơng mạnh. Khi xung laser tương tác, với những điều kiện thích hợp về nhiệt độ và áp suất thì phần lớn phân tử định phương theo phương phân cực của trường điện laser. Sự định phương này cịn tiếp tục tốt khi laser định phương kết thúc. Cho một xung laser yếu cĩ độ dài xung là 60 fs để định phương phân tử. Xung này tạo ra một bĩ sĩng quay theo phân tử N2 với pha lập lại một cách tuần hồn ngay cả khi xung laser định phương kết thúc và chính vì vậy làm định phương các phân tử trong khơng gian. Ngay sau xung định phương chúng ta phát ra xung cực ngắn khoảng 30 fs và cường độ mạnh để ion hĩa phân tử, tạo ra phát xạ sĩng hài bậc cao. Xung laser định phương ta gọi là xung bơm (pump) trong khi xung ion hĩa phân tử ta gọi là xung dị (probe). Hướng của véc tơ phân cực của xung dị được thay đổi từ song song đến vuơng gĩc với véc tơ phân cực của xung bơm. Gĩc tạo thành giữa hai véc tơ phân cực được gọi là gĩc định phương, thay đổi từ 00 đến 090 . Ta cĩ thể thay đổi gĩc định phương mỗi lần là 05 để cĩ thể thấy được sự khác nhau của phổ sĩng hài. Trong thí nghiệm được tiến hành bởi Corkum và đồng sự [12] với phân tử N2, xung laser ion hĩa được dùng cĩ các tham số: độ dài xung là 30 fs, cường độ 2.1014 W/cm2, bước sĩng 800 nm. Độ dày tia phân tử nhỏ hơn 1 mm và laser tập trung tiêu điểm trước tia khí để cĩ được cực tiểu sự lệch pha. 2.2.3. Sự tái tạo ảnh cắt lớp của quỹ đạo Phương pháp tái cấu trúc quỹ đạo giống với chụp cắt lớp trong y học. Tuy vậy, trong chụp ảnh phân tử phương pháp cho ta tạo hình ảnh một quỹ đạo đơn trong số nhiều quỹ đạo. Trong tất cả những trạng thái của phân tử, bĩ sĩng electron tái va chạm chỉ kết hợp với trạng thái từ đĩ nĩ chui hầm ra, nhưng phương pháp này cĩ thể được mở rộng để chụp ảnh những bĩ sĩng electron, vì bĩ sĩng electron là chồng chất kết hợp của những trạng thái electron. Do đĩ tất cả những trạng thái thành lập bĩ sĩng đều kết hợp được với electron quay trở lại miễn là nĩ chui hầm từ một hoặc một số trạng thái trong những trạng thái đĩ. Bĩ sĩng electron tái va chạm là một sĩng phẳng [22] gối lên phần cịn lại của hàm sĩng ban đầu, sự chồng chất kết hợp của hai hàm sĩng này tạo ra một lưỡng cực chuyển tiếp (do sự định vị khơng đối xứng của mật độ electron). Lưỡng cực được gây ra này dao động như là hàm sĩng liên tục truyền đi. Theo điện động lực học, lưỡng cực dao động phát ra bức xạ sĩng hài cao. Tần số tức thời của lưỡng cực dao động liên quan đến động năng electron. Tuy nhiên cường độ tương đối của mỗi sĩng hài sẽ dựa trên pha tương đối giữa những trạng thái electron này [12]. Tần số gĩc ω của sĩng hài và số sĩng k tương ứng với sĩng electron mà gây ra sĩng hài ở lúc tái va chạm được liên hệ bởi ( )2 ,pk Iω= − (2.2.1), (theo [20]). Với pI (= Wb) là thế ion hĩa của phân tử ni-tơ. Momen lưỡng cực chuyển tiếp giữa hàm sĩng quỹ đạo và electron liên tục là: ( , ) ( , ) exp[ ( ) ]d r r ik xω θ ψ θ ω=     (2.2.2). Đây là một vectơ phức và ( , )rψ θ là hàm sĩng quỹ đạo được quay bởi gĩc Euler θ (gĩc giữa trục phân tử và hướng phân cực của laser). Giả sử hồn tồn phù hợp pha, cường độ sĩng hài, được cho: 24( , ) ( ) [ ( )] ( , )S N a k dω θ θ ω ω ω θ= (2.2.3), với a[k(ω)] là biên độ của thành phần k của bĩ sĩng phẳng liên tục của electron quay trở lại ion mẹ, N(θ) là tốc độ ion hĩa. Lưỡng cực chuyển tiếp nĩi trên (phương trình (2.2.2)) là biến đổi Fourier của một hình chiếu của hàm sĩng. Lý thuyết lát cắt Fourier [13] chứng minh rằng biến đổi Fourier của một hình chiếu là bằng với đường cắt ở gĩc θ, nghĩa là bằng biến đổi Fourier hai chiều của đối tượng, vậy bằng cách đảo ngược biến đổi Fourier hai chiều của lưỡng cực chuyển tiếp sẽ cĩ được hàm sĩng đối tượng. Nếu đo được cường độ S(ω,θ), pha Ф(ω)=arg[d(ω)] của sĩng hài, biết được giá trị a(k), và N(θ), từ phương trình (2.2.3) ta cĩ thể tính được momen lưỡng cực chuyển tiếp tạo ra sĩng hài (nghĩa là tính được vế phải của (2.2.2)). Tìm a(k): Thừa số này phụ thuộc vào từng phân tử và thường được xác định từ thực nghiệm. Với ni-tơ thì a(k) là chưa biết, nhưng trong các phép tính ta thường chọn giá trị a(k) của ni-tơ bằng giá trị a(k) của nguyên tử tham chiếu. Nguyên tử tham chiếu đối với ni-tơ là argon (Ar), Ar rất giống với ni-tơ trong sự đáp ứng của nĩ với những trường laser mạnh, chúng cĩ thế ion hĩa hầu như giống nhau (N2 cĩ Ip = 15,78 eV, Ar cĩ Ip = 15,76 eV ) và khả năng ion hĩa phụ thuộc cường độ cũng hầu như giống nhau. Điều này cĩ nghĩa là bước đầu tiên then chốt trong tiến trình ba bước phát sĩng hài cao (ion hĩa xuyên hầm) là giống nhau. Bởi vì trường laser áp đảo chuyển động bĩ sĩng theo hướng của trường laser, bước thứ hai quyết định sự thay đổi nhẹ của bĩ sĩng tái va chạm được thấy bởi Ar hoặc ni-tơ sẽ là giống nhau (electron được gia tốc trong vùng liên tục tuân theo cơ học cổ điển là giống nhau), do đĩ biên độ của thành phần k của bĩ sĩng liên tục a[k(ω)] của chúng sẽ là giống nhau. Biểu thức ( )a k ω   lúc đĩ được tính như sau: ( ) ( ) ( ) 11/ 22 refrefa k S kω ω ω − −    =     d (2.2.4), ((2.2.4) được suy từ (2.2.3) và (2.2.2)), với ( )refS ω và ( )refd k lần lượt là cường độ HHG và lưỡng cực chuyển tiếp của nguyên tử tham chiếu. Chú ý rằng do hàm sĩng nguyên tử Ar cĩ tính đối xứng cầu nên khơng cần định phương. Điều này giải thích cho việc khơng cĩ thừa số phụ thuộc vào gĩc θ trong biểu thức (2.2.4). Đối với các nguyên tử mà ta chưa biết đĩ là nguyên tử gì, thì a(k) cĩ thể được xác định bằng lý thuyết Lewenstein, trường hợp phân tử chưa biết thì ta cũng cĩ cơng thức xác định a(k) nhờ vào lý thuyết MO-ADK. Đối với tỷ lệ ion hĩa N(θ) và cường độ sĩng hài S(ω,θ) thường được xác định từ thực nghiệm. Với những số liệu trên, ta cĩ thể tính được giá trị của momen lưỡng cực chuyển tiếp ứng với tần số ω, và gĩc θ, theo cơng thức (2.2.3) như sau: 1( , ) ( ) ( ) ( , ) ( )ref refd k N d k S Sθ θ ω θ ω −=   (2.2.5), Để phá dấu giá trị tuyệt đối ( ),d k θ  trong biểu thức (2.2.5), tham khảo trong cơng trình [11], ở đĩ cĩ đưa ra vấn đề thay đổi pha của HHG: pha sĩng hài cao sẽ thay đổi một lượng π tại những điểm cĩ cường độ cực tiểu trong miền plateau. Vậy lưỡng cực chuyển tiếp sẽ đổi dấu khi giá trị tuyệt đối (2.2.5) đi qua giá trị nhỏ nhất. Từ kết quả lưỡng cực chuyển tiếp, ta viết lại cơng thức (2.2.2) trong dạng thức hai chiều - nhận được hai thành phần song song và vuơng gĩc với vectơ phân cực của laser như sau: ( )( cos sin ) ( )( cos sin ) ( , ) ( , ) ( , ) ( , ) ik x y x ik x y y d x y xe dxdy d x y ye dxdy ω θ θ ω θ θ ω θ ψ ω θ ψ ∞ ∞ + −∞ −∞ ∞ ∞ + −∞ −∞ = = ∫ ∫ ∫ ∫ Để thu nhận được hàm sĩng của electron, ta phải chuyển chúng về trong hệ qui chiếu gắn với phân tử bằng phép quay một gĩc θ . Cuối cùng hàm sĩng trong hệ quy chiếu gắn với phân tử được tìm lại từ các dữ liệu lưỡng cực chuyển tiếp bằng cách áp dụng định lý lát cắt Fourrier. Các cơng thức chính như sau: ( cos sin ) 0 0 ( , ) [cos ( , ) sin ( , )]ik x yg x yx x y d d e d d π θ θψ θ ω θ ω θ θ ω θ +∞ += +∫ ∫ (2.2.6), ( cos sin ) 0 0 ( , ) [ sin ( , ) cos ( , )]ik x yg x yy x y d d e d d π θ θψ θ ω θ ω θ θ ω θ +∞ += − +∫ ∫ (2.2.7), được sử dụng trong quá trình chụp ảnh cho phép thu nhận hình ảnh HOMO trong hệ qui chiếu gắn với phân tử. Từ hai biểu thức (2.2.6) và (2.2.7), hàm sĩng ψg(x,y) mơ tả trạng thái điện tử lớp ngồi cùng được cho bởi ( )1( , ) ( , ) / ( , ) /2g g gx y x x y x y x y yψ ψ ψ= + (2.2.8). Thực ra, điện tử chuyển động trong khơng gian với ba bậc tự do nên cần ba biến số khơng gian , ,x y z để mơ tả trạng thái. Vì vậy, hàm sĩng ψg là hàm phụ thuộc vào ba biến số khơng gian như vừa đề cập. Tuy nhiên vì phân tử được định phương trong mặt phẳng vuơng gĩc với hướng laser tới cho nên ta quan tâm hàm sĩng trên mặt phẳng (x, y). Hàm sĩng thu được từ chụp ảnh sẽ là hàm phụ thuộc hai biến ψg(x,y), bằng cách lấy tích phân trên tồn miền biến thiên của biến số thứ ba là z như mơ tả trong biểu thức sau: ( ) ( ), , ,g gx y x y z dzψ ψ +∞ −∞ = ∫ (2.2.9). 2.3. Độ dài bước sĩng laser và chất lượng chụp ảnh phân tử Ta biết phổ HHG cĩ một miền gọi là plateau, kết thúc miền plateau là điểm dừng (hình 2.3.1) tuân theo qui luật sau ([2], [7], [15], [17], [22], [23]): ( )max 3,17 /p pN I U ω+ (2.3.1), Với 2 2 2 2 20 0/(4 ) /(4 )pU e E m Eω ω= = (2.3.2). Trong hệ đơn vị nguyên tử m=e=1, pI là thế ion hĩa của nguyên tử hoặc phân tử, pU chính là động năng trung bình trong một chu kì mà điện tử tự do thu được dưới tác dụng của trường laser, là thế trọng động; 0E và ω lần lượt là cường độ điện trường tại đỉnh của xung laser và tần số của nguồn laser. Hình 2.3.1: HHG phát ra từ N2 được đo theo phương song song với vectơ phân cực của chùm laser ứng với các gĩc định phương 00, 100, 350, 450, 700 đối với laser 1300 nm và 800 nm Dựa theo hai biểu thức (2.3.1) và (2.3.2), ta thấy việc tăng bước sĩng laser sẽ dẫn tới bậc dao động ứng với điểm dừng tăng lên, nghĩa là miền plateau dài hơn [2], [29] (cũng thể hiện rõ trên hình 2.3.1). Theo [2], [20] miền plateau là nơi chứa đựng thơng tin cấu trúc và liên hệ trực tiếp đến độ chính xác của kết quả tái tạo HOMO từ phương pháp chụp ảnh cắt lớp, cơng trình [2] cũng đã chứng minh một cách chặt chẽ: Khi bước sĩng tăng từ 800 nm lên 1200 nm, miền plateau cũng dài hơn theo bước sĩng (hình 2.3.2) và trong luận văn này cũng chứng tỏ cho điều trên (hình 2.3.3). Hình 2.3.2: HHG phát ra từ N2 với gĩc định phương 450, ứng với hai bước sĩng 800 nm và 1200 nm, (đối với laser 1200 nm miền plateau dài hơn, bậc của điểm dừng cao hơn, khoảng bậc 101) (lấy từ [20]). Mặt khác cũng cĩ thể mở rộng miền plateau bằng cách tăng cường độ đỉnh của laser vì Up tỷ lệ với Iλ2 [29], nh._.