Nghiên cứu điều kiện chiếu xạ, nơtron cho phân tích kích hoạt và chế tạo đồng vị phóng xạ tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt

46 Chöông 2. NGHIEÂN CÖÙU XAÙC ÑÒNH CAÙC THOÂNG SOÁ ÑAËC TRÖNG THOÂNG LÖÔÏNG NÔTRON TRONG CAÙC KEÂNH CHIEÁU XAÏ CUÛA LOØ PHAÛN ÖÙNG HAÏT NHAÂN ÑAØ LAÏT 2.1 Caáu truùc loø phaûn öùng haït nhaân Ñaø Laït Loø phaûn öùng haït nhaân Ñaø Laït (LPÖHNÑL) laø loaïi loø laøm vieäc treân nôtron nhieät, chaát laøm chaäm vaø chaát taûi nhieät laø nöôùc thöôøng. Loø ñöôïc xaây döïng treân cô sôû loø phaûn öùng TRIGA-MARK II vaø coâng suaát loø ñöôïc naâng töø 250 kW leân 500 kW. Loø baét ñaàu laøm vieäc ôû coâng suaát danh ñònh vaøo ñaàu thaùng 2/1984. Loø goàm moät thuøng nhoâm chöùa nöôùc cao 6 m, ñöôøng kính 2 m. Toaøn boä thuøng nhoâm ñaët vaøo giöõa khoái beâ toâng baûo veä sinh hoïc. Chieàu daøy beâ toâng ôû nöûa döôùi côõ 2,5 m vaø nöûa treân côõ 0,9 m. Caùc boä phaän coøn giöõ laïi cuûa loø TRIGA- MARK II laø voû beâ toâng baûo veä, thuøng nhoâm chöùa nöôùc, vaønh phaûn xaï graphit vaø caùc keânh ngang thí nghieäm. Vuøng hoaït coù daïng hình truï, chieàu cao 0,6 m, ñöôøng kính 0,4 m, ñaët vaøo trong vaønh phaûn xaï vaø gaén lieàn vôùi gieáng huùt cao 2 m, ñöôøng kính 0,5 m. Gieáng huùt ñöôïc treo treân ñaùy cuûa moät giaù ñôõ cao 3 m, ñöôøng kính côõ 2 m. Giaù ñôõ taïo ñieàu kieän thuaän lôïi khi laép raùp caùc heä thoáng coâng ngheä trong loø vôùi ñieàu kieän phoùng xaï cao do loø ñaõ hoaït ñoäng moät thôøi gian tröôùc ñaây. Gieáng huùt coù taùc duïng taêng cöôøng söï ñoái löu cuûa nöôùc, khi nöôùc laøm nguoäi vuøng hoaït theo cô cheá ñoái löu töï nhieân. Trong beå loø coøn ñaët caùc oáng caáp nöôùc vaø huùt nöôùc cuûa heä thoáng ñoái löu nöôùc voøng moät, heä thoáng daãn caùc thanh ñieàu khieån, heä thoáng caùc buoàng ion hoùa ghi ño nôtron. Loø ñöôïc ñaäy baèng moät naép theùp daøy 20 cm, nhaèm ñaûm baûo an toaøn phoùng xaï cho ngöôøi laøm vieäc trong luùc loø hoaït ñoäng. Treân naép loø coù cöûa soå baèng kính thuûy tinh höõu cô ñeå nhìn vaø moät cöûa soå ñeå thao taùc. Trong vuøng hoaït ñaët caùc thanh nhieân lieäu, caùc thanh vaø caùc khoái Berylium, caùc thanh ñieàu khieån vaø caùc keânh thí nghieäm thaúng ñöùng. Trong vuøng hoaït coù 3 keânh thaúng ñöùng vaø moät baãy nôtron ôû giöõa phuïc vuï cho vieäc chieáu maãu. Treân vaønh phaûn xaï Graphit coøn coù 40 vò trí chieáu maãu boå sung. Baãy nôtron goàm khoái Berylium chieám 7 oâ nhieân lieäu trung taâm, beân trong coù coät nöôùc vôùi ñöôøng kính 65 47 mm, cao 60 cm. Beân trong baãy nôtron, caùc nôtron nhieät ñöôïc taäp trung nhieàu hôn beân ngoaøi, do thaønh Berylium vaø coät nöôùc laøm chaäm nôtron khi chuùng khuyeách taùn töø beân ngoaøi ûa loø phaûn öùng haït nhaân Ñaølaït vaøo, maët khaùc, soá nôtron nhieät naøy ñöôïc thaønh phaûn xaï caûn trôû vieäc khuyeách taùn ngöôïc trôû laïi ra ngoaøi. Chính vì vaäy, ngöôøi ta goïi keânh naøy laø baãy nôtron. Sô ñoà maët caét ngang cuûa vuøng hoaït loø phaûn öùng haït nhaân Ñaølaït vôùi caáu hình 100 thanh nhieân lieäu ñöôïc ñöa ra trong hình 2.1. Hình 2.1 Maët caét ngang vuøng hoaït cu Beryllium Thanh buø tröø Thanh ñieàu khieån töï ñoäng Thanh Beryllium 48 Trong vuøng hoaït ñaët 7 thanh ñieàu khieån, trong ñoù coù hai thanh söï coá AZ, 4 thanh buø tröø KC àu khieån töï ñoäng AR. 6 thanh AZ vaø KC laøm töø vaät lieäu Carbua Bo (B vaø moät thanh ñie ieân lieäu coøn ñaët caùc thanh Berylium vaø khoái Berylium nhaèm taïo theâm moät lôùp phaûn xaï nôtron boå sung. 4C) haáp thuï maïnh nôtron nhieät, coøn thanh AR laøm töø theùp khoâng ræ. Caùc thanh söï coá AZ chòu traùch nhieäm daäp taét loø khi coù söï coá. Caùc thanh KC baûo ñaûm buø tröø ñoä phaûn öùng döõ tröõ cuûa loø trong quaù trình laøm vieäc, buø tröø söï chaùy nhieân lieäu vaø hieäu öùng nhieãm ñoäc, hieäu öùng nhieät ñoä. Thanh AR duøng ñeå ñieàu khieån töï ñoäng, giöõ coâng suaát loø ôû möùc cho tröôùc. Ngoaøi caùc thanh nh 32 mm mm 600 Hình 2.2 Caáu truùc thanh nhieân lieäu 49 Caáu truùc caùc thanh nhieân lieäu cuûa L HNÑL laø -M2 ñö aøy treân hình 2.2. Noù bao goàm hai lôùp nhieân lieäu hình truï vaø moät lôùp nhieân lieäu hình 6 caïn vôùi da äu laø 2 rong ñoù ieân lieäu 0,7 mm i beân laø hai lôùp nhoâm daøy 0,9 mm laøm che vaø d eân lieäu . C hieân moãi thanh laø 0,6 m. Ba ta oät lieäu, caùch giö anh nhie øng ho m ûm nöôùc chaûy qua ñeå taûi nhieät vaø caáu truùc hai ñaàu cuûa tha lieäu khaùng ôùc ñuû nh iaøu 84 ñe HN ñoäng vôùi ba caáu hình vuøng hoaït chín ieân lieäu 994), 1 nhieân l 4-2002) nay laø 1 lieäu. veà ng thoâ baûn luaän aùn naøy ñöôïc thöïc hieän trong caáu hình 100 thanh nhieân lieäu. 2.2 Ng keá ña keânh noái vôùi detector baùn daãn, ñeàu phaûi giaûi gaàn ñuùng baèng phöôn phoå nôtron treân nhieät trong tröôøng hôïp khoâng lyù töôûng bò leäch khoûi quy luaät 1/E (phaân boá phoå trong tröôøng hôïp lyù töôûng), chuùng ta maëc nhieân xem ôùi vieát ñöôïc bi aõ trình baøy phöông phaùp xaùc ñònh heä soá α baèng thöïc nghieäm ñôn giaûn hôn. Thaät vaäy, heä soá α PÖ loaïi VVR ôïc trình b h ñaët ñoàng truïc nhau. Chieàu øy nhieân lie ,5 mm, t phaàn nh naèm giöõa daøy , coøn ha voû bao aãn nhieät töø nhi ra ngoaøi hieàu daøi phaàn n lieäu cuûa p nhi â naøylôù en lieäu ïo thaønh m thanh nhieân khoaûng õa caùc th ân lieäu trong vu aït baèng 3m nhaèm baûo ña nh nhieân sao cho trôû cuûa nö oû. Ñoä g nhieân lieäu laø 36% 235U. Töø naêm 19 án nay LPÖ ÑL ñaõ hoaït h: 89 thanh nh (1984-1 00 thanh ieäu (199 vaø hieän 04 thanh nhieân Caùc soá lieäu caùc ñaëc trö ng löôïng cuûa chuùng toâi trong hieân cöùu phöông phaùp ñôn giaûn xaùc ñònh heä soá leäch phoå 1/E trong vuøng nôtron treân nhieät 2.2.1 Cô sôû nghieân cöùu Trong muïc 1.2.1, chuùng ta ñaõ neâu ba phöông phaùp cô baûn duøng ñeå xaùc ñònh heä soá α trong vuøng nôtron treân nhieät. Ba phöông phaùp ñoù laø: Phöông phaùp boïc cadmium (bieåu thöùc 1.20), phöông phaùp duøng tyû soá cadmium (bieåu thöùc 1.28) vaø phöông phaùp chieáu 3 monitor traàn (bieåu thöùc 1.34). Caû ba phöông phaùp naøy, sau khi thöïc nghieäm ño ñaïc treân heä phoå g phaùp laëp treân maùy tính ñeå tìm heä soá α. Ñoù cuõng laø nhöôïc ñieåm cuûa caû ba phöông phaùp. Ñeå chaáp nhaän bieåu thöùc raèng, heä soá leäch phoå 1/E laø raát nhoû vaø khoâng phuï thuoäc vaøo naêng löôïng thì m eåu thöùc ϕepi~ 1/E1+α. Trong baùo caùo [8, 10, 80] chuùng toâi ñ 50 tron vuøng h phaûn öùn öùu laø raát <1). Töø c thöïc nghieäm cuõng cho thaá ñö a ânh c èm trong vu oaït c phaûøn öùng ñeàu coù /α/ 5 v a 0,1 ng [5 g c g h / < aø k coù lô h l α tro ùo ca ], A L ñaõ c áy raèng, ñoái v ño coù t aân hö vaø tieát dieän tuaân theo quy luaät 1 vuøn eV ù th ñö y Q Er- ngh ùu a ôûng le qu tíc h OP EK cuõng duøng bieåu t àn ñ g oaït cuûa loø g nghieân c nhoû (/α/ < trong c ùc k aùc soá lieäu xaï nay, taát caû caùc soá lieäu thu ôïc e hieáu øng h uûa loø < 0,1 aø ñaïi ñ soá /α/ < . Tro 5] cuõn ho raèn eä soá /α 0,2 m hoâng øi bìn uaän. Vôùi giaù trò / / << 1, ng ba ùo [74 SCHUM NN vaø A BERT ho tha ôùi caùc àng vò ích ph coäng ôûng lôùn /v tôùi g 1-2 thì co eå vieát ôïc I(α)=IoE -α har (α)=Qo α . Khi ieân cö ûnh hö cuûa α ân keát aû phaân h kích oaït, J. De BE höùc ga uùng αα −≈) Q ) .((0 E Tuy nhieân, khi nghieân cöùu chi tieát söï thay ñoåi cuûa giaù trò Q(α α c toâi aèng rò h åu ûa J. OP De BEEK (hoaëc cuûa SCHUMANN) vaø bieåu thöùc ñuùng (1.41) seõ khaùc nhau khi giaù trò Q nhoû. K P De BEEK chæ laáy soá haïng ñaàu tieân vaø boû qua hai soá haïng sau cuûa bieåu thöùc (1.41). Thaät vaäy, bieåu thöùc (1.41) vieát: 0 rQ ) theo huùng thaáy r , giaù t Q(α) tín theo bie thöùc cu 0 hi so saùnh bieåu thöùc cuûa J. OP De BEEK vôùi bieåu thöùc (1.41) chuùng ta thaáy raèng, bieåu thöùc cuûa J. O ])55,0)(12/[(426,0)/()426,0()( 00 αα αα ++−= rEQQ = ])55,0)(12/[(426,0)(426,0)(0 ααα α −−− ++− rr EEQ (2.1) heâm moät heä soá hieäu hænh trong bie ieân cöùu chi tieát hai thaønh haàn phía sau cuûa bieåu thöùc (1.41), trong phuï luïc 6 chuùng toâi ñaõ chöùng minh bieåu thöùc (1.41) Ñieàu ñoù coù nghiaõ raèng, ñeå chính xaùc hôn, caàn phaûi ñöa t c åu thöùc cuûa J. OP De BEEK. Thaät vaäy, khi ngh p moâ taû raát toát bôûi haøm: ( ) αα arEQQ −= 00 )( (2.2) Nhö ñaõ thaáy trong phuï luïc 6, a laø haèng soá ñaëc tröng cho töøng ñoàng vò vaø noù phuï thuoäc chuû yeáu vaøo Q 0 vaø phuï thuoäc yeáu vaøo ln rE . Nhö vaäy, ôû ñaây, caàn phaûi xaùc ñònh giaù trò heä soá a cho töøng ñoàng vò. Phöông phaùp xaùc ñònh he oái vôùi moãi moät ñoàng vò, theo bieåu thöùc (1.41) tính caùc giaù trò Q ä soá a nhö sau: Ñ øm cuûa bieåu duï 197Au coù a= 1,0013 khi α 0(α) theo töøng giaù trò α cho tröôùc (/α/ < 0,2) vaø sau ñoù töø taäp soá lieäu Q0(α) tính ñöôïc, chuùng ta fit theo ha thöùc (2.2) seõ thu ñöôïc heä soá a. Tuy nhieân, cuõng caàn phaûi chuù yù raèng, heä soá a cuûa cuøng moät ñoàng vò laø khaùc nhau khi α aâm vaø khi α döông. Ví 51 aâm, vaø a= 0,9903 khi α döông. Caùc haèng soá a cho 88 ñoàng vò hay söû duïng trong phaân rator hay phöông phaùp k0 vôùi sai soá < 0,1% oâi trình baøy trong trong phuï luïc 1. Caùc haèng oá a ñoái vôùi caùc ñoàng vò thöôøng ñöôïc löïa choïn laøm monitor ñeå xaùc ñònh α ñöôïc trình Monitô tích kích hoaït duøng phöông phaùp compa ñoái vôùi α döông vaø aâm ñaõ ñöôïc chuùng t s baøy trong baûng 2.1. Baûng 2.1 Caùc haèng soá a ñoái vôùi caùc ñoàng vò hay söû duïng xaùc ñònh heä soá α rE (eV) Q0 a (α0) 198 197Au(n,γ) Au 124S 112 γ 4Zn(n,γ)65Zn 94 95 7 152Sm(n, 5,65 ± 0,40 2560 ± 260 15,7 ± 0,28 1,908 ± 0,094 ± 0 ± 1,0013 0,9288 0,8797 0,9903 0,7164 n(n,γ)125mSn Sn(n,γ)113Sn 59Co(n,γ)60Co 98Mo(n,γ)99Mo/99mTc 122Sn(n,γ)123mSn 55Mn(n,γ)56Mn 68Zn(n,γ)69mZn 100Mo(n, )101Mo/101Tc 6 74,2 ± 5,2 107 ± 3 136 ± 7 241 ± 48 424 ± 59 468 ± 51 590 ± 59 672 ± 94 60,1 ± 1,7 48,4 ± 0,6 1,990 ± 0,054 53,1± 3,4 5,40 ± 0,04 1,053 ± 0,028 3,19 ± 0,004 18,84 ± 0,81 0,9966 0,9956 0,8996 0,9959 0,9586 0,7682 0,9883 0,9932 0,9911 0,7929 0,9908 0,9071 0,5913 0,8420 0,9708 Zr(n,γ) Zr 96 97Zr 6260 ± 250 338 ± 7 5,05 ,10 248 4 0,9576 0,9991 0,8770 0,9979 Zr(n,γ) 186 18W(n,γ) W γ)153Sm 20,5 ± 0,2 8,53 ± 0,09 13,7 ± 0,2 14,4 ± 0,3 0,9886 0,9955 0,9776 0,9850 hö laø moät ví duï ñeå so saùnh keát quaû tính Q0(α) töø bieåu thöùc (1.41) vaø bieåu thöùc (2.2), α) ñoái (n,γ) tí Töø baûng 2.2 cho thaáy raèng: Caùc giaù trò Q0(α) tính töø hai bieåu thöùc laø raát phuøø hôï u, ) 94 naøy chöùng toû vieäc söû duïng bieåu thöùc (2.2) khi α trong khoaûng [-0,2; 0,0 ] coù theå thay N giaù trò Q0( vôùi moät soá monitor 197Au, 94Zr, 96Zr, 186W trong caùc phaûn öùng nh töø bieåu thöùc (1.41) vaø (2.2) ñaõ ñöôïc trình trong baûng 2.2. p vôùi nhau. Ñoái vôùi caùc monitô 197A 96Zr, 186W trong phaûn öùng (n,γ), giaù trò Q0(α tính töø hai bieåu thöùc sai khaùc nhau < 0,1%, coøn ñoái vôùi Zr laø nhoû hôn 0,8%. Ñieàu 52 theá cho bieåu thöùc (1.41). Keát luaän naøy cuõng ñuùng cho tröôøng hôïp khi α naèm trong khoaûng [0; 0,2]. át caùc trong khoaûng [-0,2; 0] γ) Zr W(n,γ) W Caùc giaù trò Q0(α) tính töø bieåu thöùc (2.1) truøng vôùi bieåu thöùc (1.41) khoâng nhöõng ñoái vôùi caùc ñoàng vò coù tích phaân coäng höôûng lôùn maø coù theå söû duïng cho haàu he ñoàng vò khaùc (xem muïc 3.1.4). Baûng 2.2 So saùnh giaù trò Q0(α) tính töø bieåu thöùc (1.41) vaø (2.2) cuûa moät soá monitor trong phaûn öùng (n,γ) vôùi α Q0(α) cuûa 197Au(n,γ)198Au Q0(α) cuûa 94Zr(n,γ)95Zr Q0(α) cuûa 96Zr(n, 97 Q0(α) cuûa 186 187 α (1.41) (2.2) (1.41) (2.2) (1.41) (2.2) (1.41) (2.2) 0,0 -0,02 -0,04 -0,06 -0,20 15,7 16,82 6 22,22 15,7 5 16,83 1 22,21 5,05 5,95 7,02 27,19 5,05 5,97 7,05 27,07 248,00 278,59 312,96 794,02 248,00 278,60 312,98 706,72 793,93 13,7 14,54 15,43 23,46 24,91 13,7 14,54 15,44 23,45 24,89 16,25 16,2 -0,08 -0,10 -0,12 -0,14 -0,16 -0,18 17,41 18,03 18,6 19,32 20,01 20,72 21,46 17,42 8,04 18,67 19,33 20,01 20,72 21,45 8,28 9,79 11,59 13,72 16,27 19,30 22,90 8,34 9,86 11,64 13,82 16,35 19,34 22,79 351,57 394,96 443,70 498,46 559,98 629,11 706,77 351,60 394,99 443,73 498,48 559,99 629,09 16,38 17,38 18,46 19,59 20,80 22,09 16,39 17,40 18,47 19,60 20,81 22,09 Nhö vaäy, theá bieåu thöùc (2.2) vaøo bieåu thöùc (1.28) trong tröôøng hôïp duøng tyû soá cadmium, chuùng ta coù: ( ) ( ) ( ) ( ) α αα α α α )(ln )(lnexp()(1 22 11 202 1 r r exp()(1 02 01 2 101 02 01 1 2 a r a Ea EaQEQQR −− r Cd Cd QEQQR − ===− − − (2.3) vaø nhö vaäy, heä soá α coù theå tính töôøng minh baèng bieåu thöùc (2.4): ( ) ( )( ) ⎟⎟⎜⎜⎝ −−= 01112 1lnlnln QREaEa Cdrrα ⎠ ⎞⎛ − 02212 11 QR Cd (2.4) 53 Trong thöïc nghieäm xaùc ñònh heä soá α, ngöôøi ta thöôøng choïn caùc caëp monitor Zn. Vì vôùi nhöõng caëp naøy seõ ña äng 197Au-94Zr vaø 197Au-64 ëc tröng cho moät daûi naêng löôïng ro ( rE (Au) = 5,65 eV, rE ( 94Zr) = 6260 eV, rE ( 64Zn) = 2560 eV). Trong tröôøng hôïp r Zn ñeå xaùc ñònh heä soá α, thì caùc chæ soá (2) cho 94Zr hoaëc 64Zn, coøn chæ soá (1) ñoái vôùi197Au. Nhö vaäy, bieåu hieän daáu cuûa α phuï giaù trò duøng caùc caëp monito 197Au-94Zr vaø 197Au-64 thuoäc vaøo daáu cuûa ))1/()1ln(( 022011 QRQR cdcd −− ôû trong bieåu thöùc (2.4), vì 1122 lnln rr EaEa − luo luoân döông. Söû duïng bieåu thân öùc (2.4), chuùng ta chæ caàn baèng öïc nghieäm xaùc ñònh caùc tyû soá Rcd cuûa 94Zr hoaëc cuûa 64Zn vaø cuûa 197Au seõ nhanh th choùng xaùc ñònh ñöôïc α. Trong phöông phaùp boïc cadmium, söû duïng bieåu thöùc (2.1) chuùng ta cuõng tính ñöôïc α moät caùch deã daøng baèng bieåu thöùc (2.5) nhö sau: ⎟⎟⎠ ⎞ ⎜⎜⎝ ⎛ −= 01 02 1 2 )2(0 )1(0 2 1 112 ln lnln 1 Q Q k k Asp Asp EaEa Au Au r ε εα (2.5) 2.2.2 Ñaùnh giaù sai soá cuûa phöông phaùp 2r Ñeå ñaùnh giaù sai soá cuûa phöông phaùp leân giaù trò α caàn phaûi xeùt ñeán hai loaïi sai ñuùng khi chuyeån töø bieåu thöùc (1.41) sang bieåu thöùc (2.2) (noù ñöôïc h áng cuûa phöông phaùp) vaø sai soá do caùc bieán soá trong caùc bieåu vaø (2.5) (ñöôïc xem nhö sai soá thoáng keâ). höùc: xeùt trong tröôøng hôïp söû duïng caùc caëp monitor 197Au-94Zr vaø h heä soá α. Roõ raøng töø baûng 2.2, ñoái vôùi 197 u giaù trò Q0(α) tính töø v ø (2.2) laø hoaøn toaøn truøng nhau, söï khaùc nhau laø khoâng ñaùng keå aø coù theå xem laø hoaøn toaøn chính xaùc. AÛnh höôûng leân ñoä chính xaùc trong vieäc xaùc ònh α oái vôùi 6 uaát phaùt töø bieåu thöùc (2.1) chuùng ta coù: soá: Sai soá do söï gaàn xem nhö sai soá heä t o thöùc xaùc ñònh α (2.4) Sai soá do söï gaàn ñuùng cuûa bieåu t Chuùng ta xem 197Au-64Zn ñeå xaùc ñòn A hai bieåu thöùc (1.41) a v ñ chæ phuï thuoäc vaøo söï sai khaùc cuûa Q0(α) ñoái vôùi 94Zr vaø 64Zn. Sai khaùc Q0(α) ñoái vôùi 94Zr laø <0.8% vaø ñ 4Zn laø <1%. X 54 α = (lnQ0(α) -lnQ0)/ aln rE (2.6) Theo bieåu thöùc truyeàn sai soá (1.44), sai soá töông ñoái cuûa α o söï gaàn ñuùng cuûa d bieåu thöùc (2.2) coù theå vieátù: )( )(ασζα Q∆= ln 1.1 0 0 ααα α QEa r = (2.7) trong ñoù )(0 αQ∆ laø giaù trò sai khaùc cuûa Q0(α) töø hai bieåu thöùc (1.41) vaø (2.1). -1 0 1 2 3 4 5 6 -0.3 -0.25 -0.2 -0.15 -0.1 -0.05 0 0.05 α 94Zr 64Zn Hình 2.2 Söï phuï thuoäc vaøo sai soá αζ theo α cuûa 94Zr vaø 64Zn khi α aâm -2 8 10 12 14 0 2 4 6 -0.05 0 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 α Hình 2.3 Söï phuï thuoäc vaøo sai soá αζ theo α cuûa caùc 94Zr vaø 64Zn khi α döông 64Zn 94Zr 55 Roõ raøng töø bieåu thöùc (2.7), αζ seõ phuï thuoäc vaøo töøng ñoàng vò choïn laøm monitor (a, rEln ) vaø tyû leä ngöôïc vôùi giaù trò α. Khaûo saùt sai soá do gaàn ñuùng cuûa bieåu thöùc (2.2) theo α naèm trong khoaûng /α/ < 0,2 ñoái vôùi caùc 94Zr vaø 65Zn ñaõ ñöa ra treân hình 2.2 vaø hình 2.3. Töø hình 2.2 vaø 2.3 cho thaáy khi söû duïng caùc caëp monitor 197Au-94Zr vaø 197Au- 64Zn thì: - Trong tröôøng hôïp α < 0: sai soá töông ñoái αζ do gaàn ñuùng bieåu thöùc (2.2) gaây ra seõ < 3% ñoái vôùi caëp monitor 197Au-94Zr vaø < 6% ñoái vôùi caëp monitor 197Au-64Zn. - Trong tröôøng hôïp α > 0: Söï ñoùng goùp vaøo sai soá α cuûa caû hai caëp monitô ñeàu lôùn hôn so vôùi tröôøng hôïp α < 0. Duøng caëp monitor 197Au-94Zr thì αζ seõ nhoû hôn 6% vaø nhoû hôn 12% ñoái vôùi caëp monitor 197Au-64Zn. Töø khaûo saùt sai soá do söï gaàn ñuùng bieåu thöùc (2.2) leân sai soá trong xaùc ñònh heä soá α cho thaáy söû duïng caëp monitor 197Au-94Zr laø toát hôn caëp 197Au-64Zn. Khi α < 0 thì coù theå söû duïng caû hai caëp monitor naøy ñeå xaùc ñònh α. Sai soá thoáng keâ: Sai soá naøy gaây ra töø sai soá cuûa caùc bieán soá coù trong bieåu thöùc (2.4); bao goàm caùc bieán soá ai, riE , Rcdi, Q0i. ÔÛ ñaây, cuõng töø lyù thuyeát truyeàn sai soá chuùng ta coù theå xeùt söï ñoùng goùp cuûa töøng bieán soá vaøo sai soá cuûa α. Khi ñoù, sai soá toång coäng seõ laø caên baäc hai cuûa toång bình phöông sai soá ñoùng goùp cuûa töøng bieán soá. Heä soá ñoùng goùp vaøo sai soá α cuûa moät bieán soá xj ñöôïc ñònh nghóa nhö sau: α x x α x xα ⎜⎛ ∂⎞⎛ ∂ / α )(xZ j jj j jα ∂ ∂=⎟⎟⎠ ⎞ ⎜⎝ ⎟⎠⎜⎝= (2.8) ûa sai soá xj seõ laø: Khi ñoù sai soá töông ñoái cuûa α do ñoùng goùp cu j j jj x xZxs x∆= )()( αα (2.9) Theo bieåu thöùc (2.8), aùp duïng cho bieåu thöùc (2.4) chuùng ta seõ thu ñöôïc: 1122 1 lnln rr r EaEa −α 1)( aEZ = (2.10) 56 1122 2 2 lnln )( rr r EaEa EZ −−=α (2.11) a 1122 11 1 lnln ln)( rr r EaEa EaaZ −=α (2.12) 1122 2 2 lnln )( rr EaEa aaZ −−=α (2.13) 1122 0201 lnln 11)()( rr EaEa QZQZ −== ααα (2.14) )lnln)(1( 1)( 11221 1 1 rrcd cd cd EaEaR RRZ −−= αα (2.15) )lnln)(1( 1( RZα ) 11222 2 2 rrcd cd cd EaEaR R −−−= α (2.16) thì aûnh höôûng cuûa sai soá ai, Trong tröôøng hôïp duøng caùc caëp monitor197Au-94Zr vaø197Au-64Zn riE laø khoâng ñaùng keå, vì sai soá cuûa ai nhoû hôn 0,1%, coøn ñoùng goùp sai soá cuûa riE vaøo α chæ côõ 1%, maëc duø sai soá trong tính toaùn cuûa riE vaø R α thöôøng naèm trong khoaûng 0% ñeán 20% [31, 34]. Ñoùng goùp vaøo sai soá α cuûa Q0i cdi laø quan troïng nhaát. Thaät vaäy, khi khaûo saùt sai soá thöïc nghieäm xaùc ñònh trong keânh 7-1 cuûa LPÖHNÑL duøng caëp monitor 197Au-94Zr cho thaáy giaù trò α = -0,044, sai soá thöïc nghieäm trong xaùc ñònh Rcd côõ 1%, caùc sai soá Q0i vaø riE laáy töø [34]: %4,1 6260 250144,0144,0)()( ≈=∆=∆= rZr rZr rZr rZr rZrrZr E E E EEZEs αα %4,1 65,5 4,0154,0144,0)()( ≈=∆=∆= rAu rAu rAu rAu rAurAu E E E E EZEs αα %03,0%)1,0.(266,0)()( ≈=∆= Au Au AuAu a a aZas αα 57 %13,0%)1,0.(266,1)()( ≈=∆= ZraaZas Zr ZrZr aαα %5,6%)8,1(43,3)()( 0 0 00 ≈=∆= Au Au AuAu Q Q QZQs αα %7%)0,2.(43,3)()( 0 0 00 ≈=∆= Zr Zr ZrZr Q Q QZQs αα %2,5%)1.(2,5)()( ≈=∆= cdAu cdAu cdAucdAu R R RZRs αα %6,7%)1.(6,7)()( ≈=∆= cdZr cdZr cdZrcdZr R R RZRs αα Sai soá toång coäng töø caùc sai soá treân; bao goàm sai soá do ñoùng goùp cuûa bieåu thöùc gaàn ñuùng (khi α = - 0,044, %2≈αζ ) laø côõ 13%. Töông töï nhö trong phöông phaùp duøng tyû soá cadmium, trong phöông phaùp boïc cadmium cuõng töø lyù thuyeát truyeàn sai soá, chuùng ta coù theå xaùc ñònh ñöôïc heä soá ñoùng cuûa caùc bieán soá vaøo sai soá cuûa α. AÛnh höôûng cuûa goùp sai soá )(xZ jα riE , ai, vaø Q0i seõ aùc thoâng soá khaùc seõ duøng caùc bieåu thö tính theo caùc bieåu thöùc (2.10), (2.11), (2.12), (2.13) vaø (2.14). Ñoái vôùi c ùc sau: )ln 112 rar EaE (2.17) ln )() 21 1Z == αεα ( 2a (() ZZ = εααα Nhö vaäy trong phöông phaùp boïc cadmium, ngoaøi caùc giaù trò goùp vaøo sai soá trong caùc bieåu thöùc (2 2 a ò ñoùng ùc tho öù duøng tyû s c c øy cuõng ñuùng nhö keát luaän y ôû treân ñaõ ñöôïc aùp duïng ñeå xaùc NÑL. Keát höông phaùp khaùc vaø ñoä tin caäy cao. Chi át Û ñaây )() 0201 ZkZk == α()( 21 spsp AZA = α 1− .10), (2.11), (2.12), ( .13) vaø (2.14) coøn ph ûi tính ñeán caùc giaù tr goùp cuûa ca âng soá trong bieå thu c (2.17). Chính vì vaäy, trong phöông haùpp oá cadmium seõ cho ñoä chính xaù ao hôn. Ñieàu na trong [33]. Phöông phaùp xaùc ñònh heä soá α trình baø ñònh heä soá α trong caùc keânh cuûa LPÖH quaû cho thaáy phuø hôïp vôùi caùc tie seõ ñöôïc trình baøy trong phaàn 2.3 vaø 2.4. p Ô chuùng toâi cuõng coù theå keát luaän ñöôïc moät soá vaán ñeà sau: 58 - Phöông phaùp tieán haønh thöïc nghieäm ñôn giaûn hôn, heä soá α ñöôïc trình baøy döôùi daïng töôøng minh neân raát deã daøng trong vieäc ñaùnh giaù aûnh höôûng cuûa caùc thoâng soá lieân quan ñeán sai soá cuûa α. - Töø caùc heä soá ñoùng goùp vaøo sai soá cuûa α cuõng cho chuùng ta thaáy ñöôïc khi ñoä leäch phoå α naøy cuõng theå hieän trong caùc keát quaû cu á, nhöng khoâng cho caùc bieåu thöùc töôøng minh. 2.3 Ke uaû thöïc nghi xaùc ñònh caù ng soá ñaëc thoâng löô tron trong keânh chieáu x LPÖHNÑ g caáu hình thanh nhieâ . thoâng soá ña ng thoâng lö ôtron bao thoâng löôïng on caøng nhoû thì khaû naêng xaùc ñònh α vôùi sai soá seõ caøng lôùn. Ñieàu ûa caùc coâng trình ñaõ coâng bo át q eäm c thoâ tröng ïng nô caùc aï cuûa L tron 100 n lieäu Caùc ëc trö ôïng n goàm nôtr φ (nôtron nhieät, nôtron treân nhieät, nôtron nhanh), tyû soá cadm ñoái vôùi Au tyû soá nôtron eät treân nôtro g höôûng (f), oá leäch phoå ø phaân boá th löôïng trong eânh chieáu -1, 13- y va ñaõ ñ h. Treân LPÖHNÑL caùc keânh chieáu xaï 7-1, 13-2 vaø maâm quay thöôøng duøng ñeå phaân tích ôïc chuùng toâi trình baøy trong baùo caùo [2, baûn luaän aùn naøy ñaõ ñöôïc xaùc ñònh laïi chính xaùc hôn. Trong thöïc nghieäm, caùc thoâng soá naøy ñöôïc xaùc ñònh baèng phöông phaùp chieáu c Zr vaø 197Au-64Zn vaø phöông phaùp ch 94Zr-95Zr. Caùc laù doø Zr vaø Zn vôùi ñoä giaøu 100% daøy 0,1mm, caùc daây vaø laù doø Au vôùi ñoä giaøu (0,029 ± 0,001)%, Ni giaøu 1 rong hôïp k µm. Ni duøng ñeå xaùc ñònh thoâng löôïng nôtron nhanh theo phaûn öùng 58Ni(n,p)5 Co. Khoái löôïng maãu côõ 20 mg ñöôïc chieáu xaï töø 15 ñeán 30 phuùt trong caùc keânh 1-4, 7-1, 13-2 vaø baãy nôtron. Khaûo saùt phaân boá thoâng löôïng theo chieàu cao cuûa keânh chieáu xaï ñöôïc tieán haønh baèng caùch gaén caùc maãu theo nhöõng khoaûng caùch khaùc nhau treân thanh thuûy tinh höõu cô. Maãu sau hai ngaøy ñeå raõ ñöôïc ño treân heä phoå keá gamma 4096 keânh, noái vôùi detector HPGe 70 cm3. ium (Rcd), nhi n coän heä s α va oâng caùc k xaï 1-4, 7 2, maâm qua ø baãy nôtron öôïc xaùc ñòn kích hoaït; keânh 7-1 vaø 13-2 laø hai keânh khoâ, ñöôïc noái vôùi heä chuyeån maãu töï ñoäng. Keânh 1-4, baãy nôtron vaø maâm quay laø keânh öôùt duøng ñeå chieáu maãu phuïc vuï saûn xuaát ñoàng vò phoùng xaï. Caùc keát quaû xaùc ñònh moät soá thoâng soá ñaëc tröng thoâng löôïng nôtron trong caùc keânh chieáu xaï cuûa LPÖHNÑL ñaõ ñö 3]. Tuy nhieân, moät soá soá lieäu trong baùo caùo cuûa où boïc cadmium vaø khoâng boïc cadmium vôùi caùc caëp monitor 197Au-94 ieáu traàn ba ñoàng vò 197Au- vôùi ñoä (8 ,96 ± 0,1)% t im nhoâm coù ñoä daøy 30 8 59 Th gian ñ 5 phuùt ñ phuùt tu oäc vaøo ñoä ñæn g löôïng ño, sao cho sai soá thoáng keâ cuûa dieän tích ñænh ño ñöôïc nhoû hôn 1%. Hoaït ñoä cuûa 9 ôïc xa ònh th h gamm 3 vaø 658 . Sau m øi gian ñ oaït ñoä 5Zr ñö xaùc ñ eo ñænh aø 724 k oaït ñoä 8Au ñöôïc xaùc ñònh theo ñænh 411.8 keV, 65Zn theo ñænh 1115 keV. 2.3.1 Keát quaû khaûo saùt phaân boá thoâng löôïng nôtron keânh chieáu xaï 7-1, 13-2 vaø maâm quay. Söï ôøi o töø eán 60 øy thu cöôøng h naên caàn 7Zr ñö ùc ñ eo ñæn a 74 keV oät thô eå raõ h cuûa 9 ôïc ònh th 757 v eV. H cuûa 19 Hình 2.4 laø keát quaû khaûo saùt phaân boá thoâng löôïng nôtron theo chieàu cao cuûa 3 phaân boá ñöôïc quy chuaån veà 1; töùc laø φi/φmax. 0.8 0.9 1 1.1 0.5 0.6 0.7 5 10 15 200 y = 1.0126 - 0.010815x R= 0.93165 y = 1.0099 - 0.023109x R= 0.98958 y = 1.026 - 0.01481x R= 0.99132 Khoaûng caùch (cm) 3 H h 2.4 âng n t keâ 1 - Phaân boá thoâng ôïng trong keânh 7-1, 2 - Phaân b trong maâm quay 3 - Phaân boá thoâng löôïng trong keânh 13-2 eânh khoâ, chieáu maãu töï ñoäng baèng heä khí maãu chieáu xaï) söû duïng trong keânh 7-1 coù ñoä daøi 15 cm söû duïng trong keânh 13-2 coù ñoä daøi hieäu 1 3 2 1 2 ìn Phaân boá tho löôïng nôtro heo chieàu cao nh chieáu xaï: lö oá thoâng löôïng Hai keânh chieáu xaï 7-1 vaø 13-2 laø hai k neùn. Caùc rabbit (duøng ñeå ñöïng vaø ñoä daøi hieäu duïng côõ 10 cm; caùc rabbit 60 duïng döïng maãu ngaén hôn, côõ 6 cm. Töø khaûo saùt phaân boá thoâng löôïng ñöa ra trong hình 2.4 cho thaáy thoâng löôïng nôtron giaûm gaàn nhö tuyeán tính theo chieàu cao cuûa hoác cm. Trong khoaûng naøy, thoâng löôïng nôtron thay ñoåi côõ 30%. Söï thay chieáu. Ñoái vôùi hai keânh chieáu xaï 7-1 vaø13-2 trong khoaûng kích thöôùc hieäu duïng thoâng löôïng thay ñoåi côõ 10%. Trong maâm quay söï thay ñoåi naøy lôùn hôn. Caùc container döïng maãu duøng ñeå chieáu xaï trong maâm quay ñöôïc laøm baèng nhoâm vaø coù kích thöôùc hieäu duïng maãu côõ 13 ñoåi thoâng löôïng nôtron theo vò trí chieáu xaï raát aûnh höôûng ñeán keát quaû phaân tích kích hoaït duøng moät maãu chuaån hoaëc moät monitor. Vì vaäy ñeå giaûm sai soá do söï thay ñoåi thoâng löôïng theo khoaûng caùch caàn phaûi ít nhaát duøng ba maãu chuaån hoaëc monitor ñaët ôû ba vò trí khaùc nhau trong cuøng moät rabbit (trong keânh 7-1, 13-2) hoaëc trong cuøng moät container (maâm quay). Phaân boá thoâng löôïng nôtron theo chieàu cao trong baãy nôtron, keânh 1-4 vaø phaân boá theo chieàu baùn kính trong baãy nôtron ñaõ ñöôïc ñöa ra trong hình 2.5. 1 1.2 0.8 0 0.2 0.4 0.6 0 10 20 30 40 50 60 Khoaûng caùch h (cm) 0 101020 20 r (mm)r (mm) 1 2 Hình 2.5 Phaân boá thoâng löôïng theo chieàu cao keânh chieáu xaï 1- Keânh 1-4, 2 - Baãy nôtron, 3 - Phaân boá theo chieàu baùn kính trong baãy nôtron 3 61 Phaân boá thoâng löôïng nôtron theo chieàu cao keânh chieáu xaï ôû trong baãy vaø keânh 1-4 coù hình daïng töông ñoái gioáng nhau, giaù trò cöïc ñaïi ôû khoaûng caùch côõ 24 cm. Phaân aùn kính vaø ôû taïi vò trí r =2 cm thoâng boá khoâng ñoái xöùng maø hôi bò leäch veà phía ñaùy vuøng hoaït cuûa loø phaûn öùng. Ñieàu naøy cuõng raát phuø hôïp vôùi caùc keát quaû trong caùc coâng trình [12,13, 14]. Trong baãy nôtron, söï phaân boá raát ñoái xöùng cuûa thoâng löôïng theo chieàu baùn kính. Ñieàu naøy cuõng hoaøn toaøn chính xaùc, vì baãy nôtron naèm taïi taâm vuøng hoaït vaø caáu truùc vuøng hoaït töông ñoái ñoái xöùng. Phaân boá thoâng löôïng giaûm daàn theo chieàu b löôïng nôtron giaûm côõ 15% so vôùi thoâng löôïng ôû ñieåm cöïc ñaïi. Trong baûng 2.3 ñöa ra keát quaû xaùc ñònh giaù trò thoâng löôïng cöïc ñaïi trong caùc keânh chieáu xaï cuûa loø phaûn öùng vaø moät soá keát quaû ñöôïc so saùnh vôùi coâng trình [12]. Baûng 2.3 Thoâng löôïng cöïc ñaïi trong caùc keânh chieáu xaï cuûa loø phaûn öùng haït nhaân Ñaø laït Keânh chieáu xaï Thoâng löôïng nôtron nhieät ( ncm-2s-1) Thoâng löôïng nôtron treân nhieät (ncm-2s-1) Thoâng löôïng nôtron nhanh (ncm-2s-1) Baãy nôtron Keânh 1-4 (2,15± 0,08) 10 Keânh 7-1 Maâm quay (7,0 ± 0,28)1012 (3,9 ± 0,17) 10 4,27 1012 [12] (5,1± 0,2) 1011 8)1011 (1,0 ± 0,04) 1011 (3,1±0,12)1012 (2,8±0,11) 1012 (2,2± 0,09)1011 Keânh 13-2 (*) (4,9 ± 0,18) 10 13 2,21 1013 [12] (1,25± 0,05)1013 1,28 1013 [12] (0,8 ± 0,03)10 12 12 (2,0 ± 0,0 12 (0,8 ± 0,03)1012 (4,2± 0,15) 1012 (4,0± 0,15)1012 (*) Keát quaû cuûa chuùng toâi laø ôû vò trí hoác chieáu phiaù coät nhieät 2.3.2 Caùc thoâng soá thoâng löôïng nôtron f (φth/φepi) , F (φth/φf), RCd, vaø heä soá α Baûng 2.4 ñöa ra keát quaû xaùc ñònh tyû soá f vaø RCd ñoái vôùi Au trong caùc keânh chieáu xaï 1-4 vaø baãy nôtron theo caùc vò trí khaùc nhau. Tyû soá RCd ñöôïc so saùnh vôùi [12]. Sai soá thöïc nghieäm theo ñaùnh giaù laø 5%. Töø baûng 2.4 cho thaáy trong moät khoaûng caùch khaù roäng (60 cm), tyû soá f vaø Rcd giaûm daàn khi tieán tôùi giöõa chieàu cao vuøng hoaït. Tuy nhieân, söï thay ñoåi naøy laø khoâng lôùn, vì chuùng ta thaáy giaù trò cöïc ñaïi so vôùi giaù trò trung bình khaùc nhau chæ khoaûng 15%-20%. 62 Baûng 2.4 Caùc heä soá ñaëc tröng cuûa keânh 1-4 vaø baãy nôtron theo caùc vò trí khaùc nhau Baãy nôtron Keânh 1-4 Vò trí (cm) Rcd f Rcd f 1 10 20 30 40 50 60 3,2 2,76 2,55 2,66 2,75 3,18 3,24 36,0 29,0 25,7 27,7 29,0 35,7 36,5 2,00 1,81 1,70 1,71 1,73 1,90 2,10 16,5 15,5 13,3 12,3 13,9 15,9 17,0 TB 2,9 ± 0,4 2,91 [12] 31,4 ± 5,5 1.85 ± 0,25 2,12 [12] 14,9 ± 2,0 Ñaëc tröng cuûa caùc keânh chieáu xaï 7-1, maâm quay vaø 13-2 söû duïng ñeå phaân tích kích hoaït ñöôïc ñöa ra trong baûng 2.5. Töø keát quaû naøy cho thaáy söï thay ñoåi cuûa caùc heä soá Rcd vaø f laø khoâng lôùn. Söï sai khaùc cuûa caùc giaù trò rieâng leû cuûa f côõ 10% vaø cuûa Rcd côõ 5% so vôùi giaù trò laáy trung bình. Heä soá Rcd vaø f trong hai keânh naøy coù xu höôùng taêng daàn theo chieàu cao cuûa keânh chieáu xaï. Baûng 2.5 Caùc thoâng soá ñaëc tröng cuûa keânh 7-1, 13-2 vaø maâm quay taïi caùc vò trí khaùc nhau Keânh 7-1 Keânh 13-2 Maâm quay Vò trí (cm) Rcd f Rcd f Rcd f 1 3 5 7 9 11 15 1,77 1,79 1,82 1,90 1,92 13,1 13,6 13,9 15,3 15,6 2,20 2,26 2,35 2,45 2,53 22,2 22,9 24,8 25,6 26,5 4,08 4,11 4,18 4,22 4,28 4,34 43,1 44,6 45,7 46,6 47,4 48,4 20 4,37 48,9 4,40 49,4 TB 1,84 ± 0,08 14,3 ± 1,3 2,36 ± 0,17 24,4 ± 2,2 4,25 ± 0,17 4,15[12] 46,8 ± 3,7 63 Heä soá α laø moät trong nhöõng heä soá quan taâm nhaát trong nghieân cöùu cuûa chuùng toâi. Noù ñaõ ñöôïc xaùc ñònh baèng phöông phaùp chieáu coù boïc cadmium vaø khoâng boïc cadmium vôùi caùc caëp monitor 197Au-94Zr vaø 197Au-64Zn theo bieåu thöùc (2.4). Keát quaû xaùc ñònh α trong caùc keânh chieáu xaï duøng hai caëp monitor naøy ñaõ ñöôïc trình baøy trong [8,9]. Caùc keát quaû cuõng chöùng toû, duøng caëp monitor 197Au-94Zr cho keát quaû toát hôn duøng caëp monitor 197Au-64Zn. Giaù trò α vaø F trong caùc keânh chieáu x._.